Fracture d'hydrogels ultra-mous sondée par insertion d'aiguille et cavitation

Fracture of ultra-soft hydrogels probed by puncture and cavitation

• Auteur / Autrice : Yuanyuan Wei
• Direction : Costantino Creton, Tetsuharu Narita
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie des Matériaux
• Date : Soutenance le 05/10/2022
• Etablissement(s) : Université Paris sciences et lettres
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie des matériaux (Paris)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Sciences et ingénierie de la matière molle (Paris ; 1997-....) - Sciences et Ingénierie de la Matière Molle (UMR 7615)
• Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : Ecole supérieure de physique et de chimie industrielles de la Ville de Paris (1882-....)
• Jury : Président / Présidente : Laurent Corté
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Costantino Creton, Tetsuharu Narita, Robert Style, Laurence Ramos, Esther Amstad
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Robert Style, Laurence Ramos

Mots clés

Mots clés libres

Fracture

Hydrogels ultra-Doux

Longueur élasto-Capillaire

Hétérogénéité de structure

Cristallisation induite par déformation

Fracture

Ultra-Soft Hydrogels

Elasto-Capillary length

Structural heterogeneity

Strain-Induced crystallization

Résumé

Les matériaux ultra-mous présentent des caractéristiques de déformation et de fracture différentes de celles des matériaux mous ordinaires, en raison des effets anticipés de leur tension superficielle et de leur hétérogénéité de structure. Dans ce contexte, nous avons systématiquement étudié les propriétés de fracture d’hydrogels ultra-mous en utilisant des méthodes de ponction et de cavitation. Pour le polyacrylamide, le PDMS et le carraghénane, la résistance à la fracture est dominée par l'élasticité non linéaire au-dessus de l'échelle de longueur élasto-capillaire. En-dessous cette échelle spécifique, la résistance à la fracture augmente puisque la capillarité joue un rôle dans le début de la fracture. En synthétisant des hydrogels de poly(alcool vinylique) (PVA) à faible degré d'hydrolyse à partir de deux voies de percolation (percolation de liens et percolation de site), nous avons découvert que les gels formés par percolation de site, étudiés par diffusion dynamique de la lumière, possèdent une plus forte hétérogénéité de structure et entraînent une plus faible résistance à la fracture. Étonnamment, une cristallisation extrême induite par déformation pendant la ponction a été observée dans l'hydrogel de PVA avec un degré d'hydrolyse élevé. En effet, le réseau de cet hydrogel est renforcé localement autour de la pointe de l'aiguille et déplace le point d'initiation de la fissure de la pointe de l'aiguille vers le bord. Cette structure anisotrope donne lieu à une cavité sphérique irrégulière dans la méthode de cavitation et augmente significativement son énergie de fracture. En outre, nous avons constaté que l’augmentation de la masse moléculaire, l'ajout d'un tensioactif ou le dépôt d'une couche d'huile en surface augmentent chacun la résistance à la fracture de l’hydrogel. Enfin, nous avons mis au point une nouvelle technique optique : l'imagerie par corrélation de photons, qui permet de déterminer quantitativement la distribution des déformations en compression et en tension autour de l'aiguille. Ces nouvelles connaissances et avancées méthodologiques fourniront des informations utiles pour la conception de matériaux souples mais résistants aux fractures, et de robots assistant chirurgicaux dans les applications médicales.

Ultra-soft material exhibits different deformation and fracture characteristics compared to common soft material due to anticipated surface tension effects and structural heterogeneity. To this end, we systematically investigated fracture properties of ultra-soft hydrogels using puncture and cavitation methods. For soft polyacrylamide, PDMS, and carrageenan, fracture resistance is dominated by the non-linear elasticity above the elasto-capillary length scale. Below this particular scale, fracture resistance is improved since capillarity must play a role in the onset of fracture. By synthesizing poly(vinyl alcohol) (PVA) hydrogels with low hydrolysis degree from two percolation paths (bond-percolation and site percolation), we discovered that gels formed by site-percolation possess stronger structural heterogeneity studied via dynamic light scattering and thus result in lower fracture resistance. Surprisingly, an extremely large strain-induced crystallization during puncture was discovered in PVA hydrogel with high hydrolysis degree, which locally reinforces the network around the needle tip and displaces the crack initiation point from the needle tip to the edge. This anisotropic structure results in an irregular spherical cavity in the cavitation experiment and largely improves its fracture energy. In addition, we found that increasing the molecular weight, adding surfactant, and placing an oil layer on hydrogel surfaces could each increase their fracture resistance. In the end, we developed a novel optical technique - photon correlation imaging - in which compression and tension strain distribution around the needle is quantitatively revealed. These new insights and methodological advances will provide useful information to design soft but fracture-resistant materials and surgical assistant robots in medical applications.