Détermination par calculs ab initio du transport de chaleur dans les milieux désordonnés
Auteur / Autrice : | Mbaye Ndour |
Direction : | Philippe Jund, Laurent Chaput |
Type : | Projet de thèse |
Discipline(s) : | Chimie et Physico-Chimie des Matériaux |
Date : | Inscription en doctorat le Soutenance le 12/05/2022 |
Etablissement(s) : | Université de Montpellier (2022-….) |
Ecole(s) doctorale(s) : | École doctorale Sciences Chimiques (Montpellier ; 2015-....) |
Partenaire(s) de recherche : | Laboratoire : ICGM - Institut Charles Gerhardt de Montpellier |
Equipe de recherche : D5 - Chimie Physique Théorique et Modélisation | |
Jury : | Président / Présidente : Marie-Liesse Doublet |
Examinateurs / Examinatrices : Philippe Jund, Sébastien LEBèGUE, Sebastian Volz, Laurent Chaput | |
Rapporteurs / Rapporteuses : Sébastien LEBèGUE, Sebastian Volz |
Mots clés
Résumé
Les milieux désordonnés présentent la caractéristique de labsence dordre à longue distance. Ceci leur confère une complexité beaucoup plus élevée que les cristaux correspondants et des propriétés physico-chimiques particulières impliquées dans de nombreux domaines dapplications. Ces systèmes font lobjet de nombreuses études aussi bien expérimentales que théoriques allant de la détermination de leur structure à leurs propriétés fonctionnelles. Ainsi la détermination numérique de la conductivité thermique dans ces systèmes est au carrefour de multiples approches dont la plus répandue est celle de la dynamique moléculaire classique. A contrario dans cette étude, nous proposons un modèle de calcul de la conductivité thermique basée sur la formule de Kubo, le temps de vie des phonons, et des calculs ab initio. Cela nécessite dabord lobtention de structures désordonnées thermodynamiquement stables pour lesquelles létude de la conductivité thermique est possible. Dans le cadre de ce travail, la silice amorphe a été choisie comme archétype de structure désordonnée. Ainsi, en combinant des simulations numériques de dynamique moléculaire classique avec un potentiel éprouvé (BKS) et des optimisations structurales dans le cadre de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT), dix modèles de SiO2 désordonnée contenant 78 particules ont été générés. Ces échantillons ont montré une stabilité dynamique (spectres de phonons sans modes imaginaires) après calculs de leur spectre de vibration. Les propriétés structurales et dynamiques étudiées et moyennées sur un certain nombre déchantillons représentatifs ont montré un bon accord avec les données expérimentales et théoriques connues dans la littérature. Après lobtention de ces structures représentatives, nous avons développé un modèle de calcul de la conductivité thermique à partir du formalisme de Kubo et de Allen-Feldman. Ce modèle implémenté dans un code de calcul et appliqué aux échantillons de silice amorphe obtenus précédemment a donné de bons résultats sur une large gamme de température. De tels résultats sont prometteurs afin daccéder aux propriétés thermiques complexes des matériaux désordonnés à partir déchantillons numériques de petite taille.