Ionisation de molécules chirales en champ fort

Strong field ionization of chiral molecules

• Auteur / Autrice : Sylvain Larroque
• Direction : Bernard Pons
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Lasers, Matière et Nanosciences
• Date : Soutenance le 13/12/2021
• Etablissement(s) : Bordeaux
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences physiques et de l’ingénieur (Talence, Gironde)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre Lasers Intenses et Applications (Bordeaux ; 1999-....)
• Jury : Président / Présidente : Thierry Stoecklin
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Bernard Pons, Thierry Stoecklin, Valérie Véniard, Jérémie Caillat, Françoise Remacle, Éric Suraud, Baptiste Fabre
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Valérie Véniard, Jérémie Caillat

Mots clés

Mots clés contrôlés

Fourier, Spectroscopie par transformée de

Effet tunnel

Schrödinger, Équation de

Chiralité

Ionisation

Interactions laser-matière

Mots clés libres

Interaction laser-matière

Ionisation en champ fort

Molécules chirales

Di­chroïsme de photoélectrons

Equation de Schrodinger dépendante du temps

Effet tunnel

Attoclock

Laser-matter interaction

Strong-field ionization

Chiral molecules

Photoelec­tron dichroism

Time-dependent Schrodinger equation

Tunnel effect

Attoclock

Résumé

Le travail présenté dans ce manuscrit concerne l'ionisation de molécules chirales en champ fort, et plus particulièrement la dynamique électronique impliquée dans ce processus à l'échelle attoseconde. Nous avons développé une approche spectrale de résolution de l'équation de Schrëidinger dépendante du temps, apte à décrire l'interaction laser-molécule à géométrie nu­cléaire figée dans un cadre de champ moyen, effectivement monoélectronique. Nous présentons la méthodologie que nous avons mise en place, et son application à divers types de champs ionisants chiraux dans le cadre d'un effort conjoint théorie/expérience. On montre alors que l'ionisation en champ fort, se produisant par effet tunnel au travers de la barrière de potentiel abaissée par le champ, est sensible à la chiralité de la cible. Les paquets d'onde éjectés du tunnel ont une amplitude et une phase dans lesquelles est encodée la chiralité instantanée de l'interaction. La diffusion de l'électron dans le potentiel chiral, intervenant après éjection du tunnel, est à-même de modifier l'amplitude et la phase des paquets d'onde. Nos résultats montrent alors sans ambi­guïté que bien que principalement guidée par le champ, l'ionisation en champ fort est largement influencée par le potentiel ionique, quelle que soit la cible considérée.

This work concerns the ionization of chiral molecules by strong fields, and par­ticularly the electron dynamics involved in this process at the attosecond timescale. We have developed a spectral approach to solve the time-dependent Schrëidinger equation, well suited to describe the laser-molecule interaction for fixed nuclear geometry in an effectively monoelectronic mean-field framework. We present our methodology, as well as its implementations for various chiral ionizing fields, in close collaboration with experimental works. We show that strong-field ionization, occurring in terms of tunneling through the potential barrier lowered by the laser field, is sensitive to the target chirality. The instantaneous chirality of the interaction is encoded in both the amplitude and the phase of the ejected wavepackets. The subsequent scattering of the electron onto the chiral potential eventually further modify the amplitude and the phase of the wavepackets. Therefore, our results unambiguously show that strong-field ionization dyna­mics are influenced by the target potential, whatever is the target beyond chiral species.