Contribution à l'étude théorique de la dynamique réactionnelle du système N2/W(100)

Contribution to the theoretical description of N2 dynamics on W(100)

• Auteur / Autrice : Alejandro Pena torres
• Direction : Cédric Crespos
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Chimie Physique
• Date : Soutenance en 2018
• Etablissement(s) : Bordeaux en cotutelle avec Université du Pays basque à Bilbao, Vitoria-Gasteiz et Saint-Sébastien
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences chimiques (Talence, Gironde ; 1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut des Sciences Moléculaires
• Jury : Président / Présidente : Laurent Bonnet
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Ricardo Diez muino, H Fabio Busnengo, Cristina Diaz
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Wei Dong

Mots clés

Mots clés libres

Dynamique réactionnelle

Reactions gaz-surface

Processus élémentaires hétérogènes

Chimie théorique

Simulations numériques

Dynamics

Gas-surface reactions

Heterogeneous elementary processes

Theoretical Chemistry

Numerical simulations

Résumé

Les processus élémentaires à l'interface gaz-solide suscitent un grand intérêt dans de nombreux domaines scientifiques. Ainsi, les réactions molécule-surface jouent un rôle clé dans l’étude des processus de catalyse hétérogènes, dans l'analyse des interactions plasma-paroi (fusion thermonucléaire, rentrées atmosphériques), dans la chimie des milieux atmosphériques, et l’astrochimie, mais également dans les procédés de fonctionnalisation de surface, etc... Le but de ce travail de thèse est d'analyser la dynamique de plusieurs mécanismes présents lorsque des molécules de N2 entrent en collision avec une surface W (100). Le système N2 / W constitue l’un des systèmes de référence les plus emblématiques dans le domaine des sciences de surface. Des simulations de dynamique moléculaire quasi-classique ont été réalisés en utilisant une surface d'énergie potentielle construite à partir de calculs de structure électronique prenant en compte des interactions non locales, telles que les forces de van der Waals, au travers de la théorie de la fonctionnelle de la densité. Parmi les processus réactifs étudiés, nous nous sommes concentrés sur la caractérisation de l'adsorption dissociative et non dissociative, de la diffusion non réactive et de la recombinaison Eley-Rideal. Les simulations prennent en compte les différents canaux de dissipation de l'énergie de la molécule liés à l’excitation des phonons de surface et les excitations électroniques de type électron-trou.

Elementary processes at the gas-solid interface are of great interest in many scientific domains. Thus molecule-surface reactions play a key role in the study of: heterogeneous catalysis processes, plasma-wall interactions in the context of thermonuclear fusion or atmospheric re-entries technologies, chemistry of atmospheric media, astrochemistry, surface functionalization etc... The main goal of this thesis work is to analyse the dynamics of several processes that occur when N2 molecules collide with a W(100) surface. The N2/W system constitutes one of the most emblematic benchmark system in the surface science field. Quasi-classical molecular dynamics are performed making use of a potential energy surface based on density functional theory calculations that include non-local interactions such as van der Waals forces. Among the reactive processes studied, we focus on the characterization of the dissociative and non-dissociative adsorption, non-reactive scattering and Eley-Rideal recombination. The non-adiabaticity of the dynamics was accounted for by introducing energy dissipation channels to surface phonons and electron-hole pair excitations in the simulations.