Étude d'un couplage thermodynamique/transfert de matière dans un écoulement diphasique sous haute pression en microsystème

Mass transfer and thermodynamics phenomena in high pressure two-phase microflows

• Auteur / Autrice : Thomas Deleau
• Direction : Fabienne Espitalier, Joelle Aubin
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Génie des Procédés et de l'Environnement
• Date : Soutenance le 02/12/2020
• Etablissement(s) : Ecole nationale des Mines d'Albi-Carmaux
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Mécanique, énergétique, génie civil et procédés (Toulouse)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre de recherche d'Albi en génie des procédés des solides divisés, de l'énergie et de l'environnement (Albi ; 2012-....) - Laboratoire de génie chimique (Toulouse ; 1992-....) - Centre de recherche d'Albi en génie des procédés des solides divisés- de l'énergie et de l'environnement / RAPSODEE
• Jury : Président / Présidente : Samuel Marre
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Fabienne Espitalier, Joelle Aubin, Charlotta Turner, Pawel Sobieszuk, Christophe Coquelet, Séverine Camy, Jean-Jacques Letourneau
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Charlotta Turner, Pawel Sobieszuk

Mots clés

Mots clés contrôlés

Fluides supercritiques

Dioxyde de carbone

Microfluidique

Écoulement diphasique

Microréacteurs chimiques

Hautes pressions

Transfert de masse

Mots clés libres

Transfert de matière

Taylor flow

Haute pression

Microréacteurs

Mass transfer

Taylor flow

High-pressure

Microreactors

Résumé

L'objectif général de la thèse concerne l'étude des performances de transfert de matière sous haute pression (P > 7MPa) au sein d'un écoulement diphasique comportant du dioxyde de carbone, par une mesure indirecte des quantités de soluté et/ou de CO2 échangées entre les deux phases et ceci le long du microréacteur. Le calcul de coefficients de transfert de matière permet de quantifier ces performances dans de tels systèmes diphasiques. Cependant, une étude bibliographique a montré que les modèles de calcul de ces coefficients, formulés à des conditions ambiantes, ne sont pas adaptables à la haute pression, du fait du changement des propriétés physiques des fluides en présence. Lors de cette thèse, une plateforme microfluidique permettant l’étude d’écoulement diphasique à haute pression, tout en gardant un accès optique à l’écoulement, a été fabriquée. Deux méthodes expérimentales ont été développées, une méthode de colorimétrie et une méthode de spectroscopie Raman, afin de mesurer de manière indirecte les quantités de CO2 échangées entre les deux phases le long d’un écoulement diphasique. Le modèle classique de calcul de coefficients de transfert de matière a été repensé pour prendre en compte les effets de la pression. Ce modèle ainsi que les méthodes expérimentales ont été appliquées au binaire CO2 - H2O afin de déterminer le coefficient de transfert de matière dans la phase liquide de l’écoulement et au long du microcanal.

The aim of the thesis concerns the study of mass transfer performance under high-pressure (P> 7 MPa) within a two-phase segmented flow comprising carbon dioxide. Mass transfer is determined indirectly by measuring the CO2 transferred between the two phases along the microreactor. Calculation of the mass transfer coefficient allows the performances in such two-phase systems to be quantified. However, a literature study has shown that the models formulated under ambient conditions for calculating the mass transfer coefficients are not well adapted to high pressure flows. This is due to the fact that the physical properties of the fluids change with pressure. In this thesis work, a microfluidic platform was fabricated that allows two-phase flow at high pressure to be studied using optical techniques. Two experimental method - a colorimetric method and a Raman spectroscopy method - have been developed in order to indirectly measure the amount of CO2 exchanged between the two phases along a two-phase flow. The classical model for calculating mass transfer coefficients has been adapted to take into account the effects of pressure. This model and the experimental methods were applied to the CO2 - H2O system to determine the local liquid-side mass transfer coefficient.