Impact des feux de forêts sur la qualité de l'air: influence de la formation des aérosols organiques secondaires et du mélange des particules

par Marwa Majdi

Thèse de doctorat en Sciences et Techniques de l'Environnement

Sous la direction de Karine Kata sartelet et de Solene Turquety.

Thèses en préparation à Paris Est , dans le cadre de École doctorale Sciences, Ingénierie et Environnement , en partenariat avec CEREA (laboratoire) .


  • Résumé

    L'objectif de cette thèse est d'améliorer la modélisation de la formation des aérosols issus des feux de biomasse dans les modèles de chimie transport (MCT) et d'étudier les incertitudes associées à l'intégration des feux dans les modèles. Etant donné l'e􏰁et signi􏰂catif des aérosols sur la qualité de l'air en surface ainsi que sur le rayonnement et le climat, l'impact des paramétrisations liées à la formation d'aérosols a été étudié non seulement sur les concentrations en particules, mais également sur leurs propriétés optiques. Pour ce faire, des simulations ont été réalisées avec deux modèles de qualité de l'air (Polyphemus et CHIMERE), sur la région Euro-Méditerranéenne qui est régulièrement touchée par les incendies de forêt. Par comparaison aux observations disponibles (satellites et réseaux de surface), les deux modèles présentent de bonnes performances, en particulier lorsque les émissions des feux de forêts sont prises en compte. Pendant les épisodes de feux, la contribution des émissions de feux est élevée et peut atteindre jusqu'à 90% des concentrations de PM2.5 en surface dans les régions touchées. Les incertitudes sur la représentation des feux dans les MCTs ont été évaluées pour deux paramètres critiques: la formation de l'AO à partir des COFISVs et les hauteurs d'injection des émissions. Des études de sensibilité à ces deux paramètres clés montrent que les épaisseurs optiques (AOD) sont particulièrement sensibles aux émissions de COFISVs, tandis que les concentrations de PM2.5 en surface sont particulièrement sensibles aux hauteurs d'injection. L'incertitude maximale (dispersion maximale) obtenue est supérieure à 75% pour les concentrations de PM2.5 en surface et entre 36􏰀-45% pour l'AOD dans les régions a􏰁ectées par les feux. Pour comprendre la contribution des principaux précurseurs d'aérosols organiques secondaires (AOS) émis par les feux de forêts (composés organiques volatils, COV, et composés organiques de volatilité intérmediaire et semi volatils, COISVs) et celle des aérosols organiques primaires (AOP), un nouveau mécanisme de formation des AOS (H2Oaro) a été developpé pour les COVs précurseurs d'AOS et émis par les feux. Ce mécanisme se base sur des mesures expérimentales, en faible et fort régimes de NOx. Les COVs considérés dans le mécanisme ont été choisis en se basant sur leurs facteurs d'émission et leurs rendements en AOS. Les simulations sur la région Euro- Méditerranéenne montrent que les concentrations d'AO en phase particulaire dans le panache de feux se forment à partir des COISVs, bien que jusqu'à 30% des concentrations d'AO à proximité des régions de feux soient formées à partir de COVs . La sensibilité des concentrations d'AO à la paramétrisation liée aux émissions des COFISVs (estimées à partir des AOPs ou à partir des gaz organiques non méthaniques, GONM) et à leur vieillissement a également été étudiée. Les concentrations d'AO sont plus sensibles à la paramétrisation utilisée pour les émissions gazeuses des COFISVs que pour leur vieillissement. Enfin􏰂, une analyse de sensibilité a été réalisée pour estimer l'impact de l'état de mélange des aérosols et du traitement du carbone suie (BC) sur les propriétés optiques des aérosols. L'état de mélange des poussières et le traitement du BC dans les particules in􏰃fluencent fortement les propriétés optiques. Parce que le BC est le composé qui absorbe le plus le rayonnement, les valeurs d'AOD sont plus faibles lorsque le BC est supposé former un noyau au centre des particules que lorsqu'il est mélangé de manière homogène dans les particules.

  • Titre traduit

    Impact of wildfires on air quality: influence of the secondary organic aerosols formation and the particle mixing state


  • Résumé

    This work aims at improving the modeling of aerosol formation from biomass burning in chemistry transport models (CTM) and at studying the uncertainties associated with 􏰂re integration in the models. Given the significant impact of aerosols air quality and on radiation and climate, the impact of parametrizations related to aerosol formation has been studied not only on particle surface concentrations, but also on their optical properties. For this purpose, simulations were carried out with two air-quality models (Polyphemus and CHIMERE), over the Euro-Mediterranean region, which is regularly a􏰁ected by wild􏰂res. I focused on the analysis of the summer of 2007, on two intense 􏰂fire episodes in Greece and the Balkans. Compared to available observations (satellites and surface networks), both models perform well, especially when wild􏰂fire emissions are taken into account. During the 􏰂re episodes, the contribution from 􏰂fire emissions is high and can reach up to 90% of surface PM2.5 concentrations in the regions affected by wild􏰂fires. Uncertainties on the representation of 􏰂res in CTMs associated to two critical parameters has been analyzed: the formation of OA from I/S/L-VOCs and the emissions' injection heights. Sensitivity studies show that aerosol optical depth (AOD) is particularly sensitive to the emissions of I/S/L- VOCs, while surface PM2.5 concentrations are particularly sensitive to injection heights. Maximum uncertainties (maximum dispersion) are estimated to more than 75% for surface PM2.5 and between 36-45% for AOD, in the areas a􏰁ffected by wild􏰂fires. To understand the contribution of the main precursors of Secondary Organic Aerosols (SOA) emitted by wild􏰂res (volatile organic compounds (VOCs) and I/S/L-VOCs) and that of primary organic aerosols (POAs), a new mech- anism (H2Oaro) representing the formation of SOA from VOCs emitted by 􏰂res was developed. This mechanism is based on experimental measurements, at low and high NOX regimes. The VOCs considered in the mechanism have been selected based on their emission factors and SOA yields. The simulations on the Euro-Mediterranean region show that particle phase OA concentrations in the 􏰂re plumes are formed mostly from I/S/L-VOCs, al- though up to 30% of OA concentrations nearby 􏰂re regions are formed from VOCs (mainly phenol, benzene and catechol, 47%). The sensitivity of OA concentrations to the parameterization related to the gaseous emissions of I/S/L-VOCs (estimated from POA or from non-methane organic gases, GONM) and their aging (single step oxidation and multigenerational oxidation scheme) was also studied. OA concentrations are most sensitive to the parameterization used to estimate the gaseous emissions of I/S/L-VOCs than their aging. The impact on PM2.5 of the emission parameterization of I/S/L-VOCs reaches -30% in the Balkans, 16% in Greece and between -8% and -16% in the 􏰂fire plume. Finally, a sensitivity analysis was conducted to estimate the impact of the aerosol mixing state and treatment of black carbon (BC) on aerosol optical properties. The mixing state of dust and the treatment of BC in particles strongly in􏰃uence optical properties. Because BC is the highest absorbing compound, AOD values are lower when BC is assumed to be at the core or particles than when it is homogeneously mixed. Similarly, AOD values are lower when BC and dust are externally mixed, i.e. when they are in di􏰁fferent particles than the other compounds, than when they are internally mixed. The impact of the mixing-state assumption (internal or external) on AOD is higher than the impact of the treatment of BC in particles (core or homogeneous).