Modélisation et simulation des écoulements et du transfert de matière autour d'une goutte sphérique : de l'analyse locale à de nouveaux modèles

Flow and mass transfer prediction based on simulations around a spherical drop : from a local analysis to new models

• Auteur / Autrice : Hadrien Godé
• Direction : Éric Climent, Sophie Charton
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Dynamique des Fluides
• Date : Soutenance le 17/11/2023
• Etablissement(s) : Toulouse, INPT
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Mécanique, énergétique, génie civil et procédés (Toulouse)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de mécanique des fluides de Toulouse (1930-....)
• Jury : Président / Présidente : Olivier Masbernat
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Éric Climent, Sophie Charton, Olivier Masbernat, Damien Colombet, Patrick Le Clercq, Dominique Legendre
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Pierrette Guichardon, Dieter Bothe

Mots clés

Mots clés contrôlés

Hydrodynamique

Simulation numérique directe

Mots clés libres

Extraction liquide liquide

Dynamique des fluides

Écoulements diphasique

Transfert de matière

Goutte

Liquid liquid extraction

Fluid dynamics

Two phase flow

Mass transfer

Droplet

Résumé

Les procédés d'extraction liquide-liquide sont largement exploités dans les industries chimiques et connaissent aujourd’hui un regain d’intérêt dans le secteur hydrométallurgique pour la mise en place des filières de recyclage. Ils sont également au cœur des étapes de traitement-recyclage des combustibles nucléaires irradiés. Face à ces nouveaux enjeux, la simulation numérique à un rôle majeur à jouer dans la mise au point ou l’adaptation des procédés. Dans ce cadre, nous devons disposer de modèles prédictifs, représentant l’impact de tous les phénomènes physiques concernés, aux différentes échelles. Cette thèse est consacrée à l'étude des couplages entre l’hydrodynamique et la cinétique de transfert de matière au niveau d'une goutte sphérique dans un écoulement uniforme d'une phase immiscible. Une précédente thèse, \citet{rachih2019}, a permis de mettre en lumière les limitations causées par les hypothèses simplificatrices des modèles de transfert de matière de l'état de l'art, classiquement utilisés en génie des procédés. Nos travaux consistent à comprendre les sources de ces erreurs, pouvant être significatives, afin de pouvoir améliorer la précision de ces modèles, à partir de considérations physiques. De nouvelles corrélations ont ainsi été proposées dans le but de reproduire fidèlement les résultats de simulations numériques directes, dans une large plage de régime hydrodynamique et de conditions physico-chimiques. La démarche a également été étendue au cas du transfert réactif. L’étude hydrodynamique ayant conduit à ces nouvelles corrélations de transfert de matière a également permis de progresser dans la description et la modélisation des différentes forces subies par la goutte en écoulement. Ces forces sont déterminantes sur le temps de séjour des gouttes dans les contacteurs liquide-liquide, et pendant lequel les deux phases sont susceptibles d’échanger. Une revue bibliographique nous a permis d'identifier deux termes encore mal décrits dans la littérature : la force d'histoire et la trainée stationnaire en écoulement 3D. L’étude de la force d’histoire est très complexe dans le cas des gouttes à cause du couplage entre les écoulements interne et externe. Nous avons proposé et validé un modèle qui tire bénéfice de solutions analytiques pour une condition à la limite de type glissement partiel et donc applicable aux bulles et aux particules solides pour prédire l'évolution de cette force d'histoire pour le cas des gouttes. Enfin, nous avons étudié les bifurcations 3D de l'écoulement dans et autour d'une goutte sphérique. Grâce, à une étude paramétrique extensive, corroborée par des expériences originales, nous avons identifié un critère de bifurcation et modélisé l’impact de la transition 2D/3D sur le coefficient de trainée stationnaire. Nous avons également mis en évidence l’effet favorable de cette bifurcation vers des écoulements 3D sur le transfert de matière, en promouvant le transport convectif du soluté dans et autour de la goutte. Ainsi, grâce à la simulation numérique directe, nous avons décrit un large panel d’écoulements uniformes ou oscillants, dans une plage de Reynolds (susceptible d’être rencontrée dans les procédés d’extraction) et de rapports de viscosité (bulles, gouttes, particules solides) et traduit leur impact sur le transfert de matière, le coefficient de trainée et la force d’histoire. Ceci a conduit à des corrélations directement applicables pour la simulation des procédés.

The chemical industry extensively employs liquid-liquid extraction techniques, and they are now attracting renewed interest in the hydro-metallurgical sector as a means of establishing a recycling sector. They are also at the heart of the treatment-recycling of irradiated nuclear fuels. Faced with these new challenges, numerical simulation has a major role to play in the development or adaptation of processes. In this context, it is essential to have predictive models representing the impact of all the physical phenomena involved, at different scales. This thesis is devoted to the study of couplings between hydrodynamics and mass transfer kinetics at the level of a spherical droplet in a uniform flow of an immiscible phase. A previous thesis, \citet{rachih2019}, highlighted the limitations caused by the simplifying assumptions of state-of-the-art mass transfer models, classically used in process engineering. The aim of our work is to understand the sources of these errors, which can be significant, to improve the accuracy of these models, based on physical considerations. New correlations have been proposed with the purpose of faithfully reproducing the results of direct numerical simulations, over a wide range of hydrodynamic regimes and physicochemical conditions. The approach has also been extended to the case of reactive transfer. The hydrodynamic study that led to these new mass transfer correlations also enabled progress to be made in the description and modeling of the various forces experienced by the drop. These forces have a decisive influence on the residence time of droplets in liquid-liquid contactors, during which the two phases are likely to exchange. A review of the literature led us to identify two terms that are still poorly described in the literature: the history force and the steady drag in 3D bifurcated flow. The study of the history force is very complex in the case of drops, due to the coupling between internal and external flows. We have proposed and validated a model that takes advantage of analytical solutions for a partial slip-type boundary condition, and is therefore applicable to bubbles and solid particles, to predict the evolution of the history force for the case of drops. Finally, we studied the 3D flow bifurcation in and outside a spherical drop. Thanks to an extensive parametric study, corroborated by original experiments, we have identified a bifurcation criterion and modeled the impact of the 2D/3D transition on the stationary drag coefficient. We have also highlighted the favorable effect of this bifurcation towards 3D flows on mass transfer, by promoting convective transport of the solute in and around the drop. Thanks to direct numerical simulations, we have described a wide range of uniform or oscillating flows, over a range of Reynolds (likely to be encountered in extraction processes) and viscosity ratios (bubbles, drops, solid particles), and translated their impact on mass transfer, drag coefficient and history force. This has led to correlations directly applicable to processes simulation.