Modélisation mésoscopique des réseaux polymères à grande déformation

Mesoscopic modelisation of elastomer networks under high deformation

• Auteur / Autrice : Gérald Munoz
• Direction : Alain Dequidt
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie
• Date : Soutenance le 10/11/2021
• Etablissement(s) : Université Clermont Auvergne (2021-...)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences fondamentales (Clermont-Ferrand)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Chimie de Clermont-Ferrand (Aubière, Puy-de-Dôme ; 2012-....)
• Jury : Président / Présidente : Sandrine Thérias
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Nicoas Martzel, Alba Marcellan, Claudio Fusco
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Sabine Cantournet, Joachim Wittmer

Mots clés

Mots clés contrôlés

Polymères réticulés

Modèles mathématiques

Réseaux polymères

Mots clés libres

Modèle de réseau élastique

Hétérogénéité

Polymères

Elastic Network Model

Heterogeneity

Polymers

Résumé

Les réseaux polymères, c’est à dire des polymères réticulés, sont depuis longtemps étudiés pour leurs propriétés élastiques combiné à une résistante mécanique remarquables. On retrouve ces matériaux sous différentes formes, allant de la famille la plus connue des « caoutchoucs », aux gels. Tout ces matériaux présentent des caractéristiques différentes à des échelles spatiales et temporelles distinctes. L’innovation dans la science des polymères repose sur une compréhension complète de leur micro-structure et des propriétés macroscopiques qui en découlent. Les études expérimentales et par simulations sont donc plus que jamais complémentaires dans ce domaine. En simulation, ces matériaux sont bien définis et sont largement étudiés à l’échelle moléculaire et macroscopique. Il est cependant encore difficile de relier ces deux échelles de simulation lors de la mise en place d’une stratégie de simulation multi-échelles. Cette thèse a pour objectif de développer un modèle et des outils permettant de relier l’échelle microscopique à l’échelle macroscopique, dans une stratégie de simulation multi-échelle. Afin de combler les échelles et temps de simulation entre le micro et macroscopique, nous avons développé un modèle de réseau élastique à l’échelle mésoscopique. Nous simulons seulement la dynamique des points de réticulations et d’enchevêtrements du matériau, permettant ainsi d’étudier des grands systèmes sur des temps long avec un coût de calcul raisonnable. Nous montrons que le choix de décrire le matériau de cette manière permet de comprendre les effets d’hétérogénéités spatiales et topologiques sur le comportement mécanique macroscopique du réseau polymère. Le modèle est aussi performant que des modèles analytiques de références, vis-à-vis de la reproduction de résultats expérimentaux pour produire des lois de comportements, avec en plus la possibilité de comprendre comment la contrainte est distribuer de manière locale dans le système et en ajoutant un pouvoir prédictif vis-à-vis de nouvelles structures et topologies de réseaux. Ce travail ouvre une voie possible pour l’étude des réseaux polymères enchevêtrés à une échelle mésoscopique intermédiaire.

Polymeric networks, i.e. cross-linked elastomers, have been studiedfor a long time for their elastic properties combined with a remarkable mechanicalresistance. These materials can be found in different forms, from the well known familyof "rubber", to gels for exemple. All these materials have different characteristics atdifferent spatial and temporal scales. Moreover, innovation in polymer science relieson a complete understanding of their microstructure and the resulting macroscopicproperties. Experimental and simulation studies are therefore more than ever comple-mentary in this field. In simulation, these materials are well defined and are widelystudied at the molecular and macroscopic scales. However, it is still difficult to linkthese two scales when setting up a multi-scale modeling strategy. The objective ofthis thesis is to develop a model and tools to link the microscopic and macroscopicscales in a multi-scale modeling strategy of elastomers which are constituents of tirerubber. In order to bridge the scales and simulation times gap between the micro andmacroscopic, we have developed a mesoscopic elastic network model. We simulate onlythe dynamics of the cross-links and entanglements of the material, thus allowing tostudy large systems over long times with a reasonable computational cost. We haveshown that the choice to describe the material in this way allows us to understandthe effects of spatial and topological heterogeneities on the macroscopic mechanicalbehavior of the elastomer. The model is as efficient as analytical reference models,with respect to the reproduction of experimental results to produce constitutive laws,with the added possibility of localizing the stress in the system and adding a predictivepower. This work opens a possible way for the study of elastomers networks withentanglements, at a mesoscopic scale.