Transport ionique non-linéaire aux échelles nanométrique and Ångströmétrique

by Anthony R. Poggioli

Doctoral thesis in Physique

Under the supervision of Lydéric Bocquet.

Thesis committee President: Benjamin Rotenberg.

Thesis committee members: Lydéric Bocquet, Manoel Manghi, Elisabeth Charlaix, Emmanuel Trizac, Alessandro Siria.

Examiners: Manoel Manghi, René van Roij.

  • Alternative Title

    Nonlinear ionic transport at the nanometric and Ångströmetric scales


  • Abstract

    Nanofluidics research is motivated both by intrinsic interest in the novel transport phenomena observable only at the (sub-)nanometric scale, and by applications including energy generation, desalination, macromolecular analysis, and microscopy. Two key considerations in the development of such technologies are 1) the control of nonlinear ionic transport and 2) the characterization of electrostatic, frictional, and other interactions of solid-liquid interfaces with bulk electrolyte solutions. In this manuscript, I develop a coherent theory of ion-selectivity and nonlinear ionic transport in nanopores & 1 nm in diameter, rationalizing previous experimental work and offering new routes in the development of desalination, energy generation, and other exotic functionalities. I then explore each of the above considerations separately. First, I explore the limits of continuum theory in rationalizing nonlinear coupled transport observed experimentally in ångströmetric channels, revealing the irrelevance of the Navier-Stokes description of the fluid dynamics at this scale and highlighting the role of the frictional characteristics of the confining material. Finally, I examine the surface-controlled modification of applied electric fields in scanning ion conductance microscopy, proposing a new approach for the imaging of surface charge that may substantially improve on the spatial resolution of current techniques.


  • Abstract

    La recherche en nanofluidique est motivée à la fois par l’intérêt intrinsèque des nouveaux phénomènes de transport observables uniquement à cette échelle, et par les applications qui en résultent comme la production d’énergie, le dessalement, l’analyse macromoléculaire et la microscopie. Deux points clés pour le développement de telles technologies sont : 1) le contrôle du transport ionique non-linéaire et 2) la caractérisation des propriétés électrostatiques, frictionnelles et autres des interfaces solide-liquide avec des solutions électrolytiques. Dans ce manuscrit, je m’intéresse à la sélectivité ionique ainsi qu’au transport non linéaire des ions dans les nanopores. Je développe une théorie cohérente qui permet de rationaliser les travaux expérimentaux précédents et ouvre des nouvelles voies pour le dessalement et la génération d’énergie. J’explore ensuite chacun des deux points clés cites précédemment. D’abord, j’étudie les limites de l’approche en milieu continu à travers l’exemple du couplage non-linéaire observé pour le transport dans des canaux qui font quelques ångström d’épaisseur. Dans ce cadre, je montre que l’équation de Navier-Stokes ne permet plus de décrire correctement la dynamique des fluides (à cette échelle), et je mets en évidence l’importance des propriétés de friction du matériau qui confine le liquide. Enfin, j’explore l’effet des propriétés de surface sur le champ électrique appliqué en Microscopie à conductance ionique à balayage (Scanning Ion Conductance Microscopy). Je propose une nouvelle approche pour l’imagerie de la charge de surface qui pourrait améliorer considérablement la résolution spatiale des techniques actuelles.


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