Dynamique de fragmentation et arrangement géométrie d'agrégats moléculaires diatomic

Fragmentation dynamics and geometrical arrangement of diatomic molecular clusters

• Auteur / Autrice : Vishant Kumar
• Direction : Amine Cassimi
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 10/12/2019
• Etablissement(s) : Normandie
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale physique, sciences de l’ingénieur, matériaux, énergie (Saint-Etienne du Rouvray, Seine Maritime)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre de recherche sur les ions, les matériaux et la photonique (Caen ; 2008-....)
• Partenaire(s) de recherche : établissement de préparation : Université de Caen Normandie (1971-....)
• Jury : Président / Présidente : Alain Dubois
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Amine Cassimi, Wania Wolff, Jimmy Rangama
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Alain Dubois, Wania Wolff

Mots clés

Mots clés contrôlés

Spectroscopie moléculaire

Interactions ion-atome

Clusters (chimie)

Mots clés libres

Agrégats moléculaires

Collision ion-agrégats

Spectroscopie d'impulsions

Dynamique de fragmentation

Magerie par explosion coulombienne

Molecular cluster

Ion-cluster collision

Momentum spectroscopy

Fragmentation dynamics

Coulomb Explosion Imaging

Résumé

L'analyse d'une expérience cinématiquement complète de collision ion-agrégats permet d'accéder à la dynamique de la dissociation des agrégats ionisés. Les cibles en phase gazeuse permettent d'étudier l'agrégat dans un environnement simple et de déterminer ses propriétés intrinsèques - en dehors de l'état condensé. De petits agrégats van der Waals de N2 et CO sont produits dans l'expansion supersonique d'un jet gazeux et irradiés par un faisceau d'ions multichargés de basse énergie produit par l'installation ARIBE/GANIL. Grâce à notre dispositif expérimental COLTRIMS (Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy), il est possible de mesurer en coïncidence les vecteurs d'impulsion 3D des fragments chargés résultant de la collision. Nous avons effectué une expérience pour étudier la dynamique de fragmentation et la géométrie des dimères et trimères de N2 et CO en utilisant un faisceau projectile Ar9+ à une énergie de 15 qkeV. Suite à une multiple capture électronique, la cible subit une dissociation en deux ou trois corps. Pour les voies à trois corps, deux processus distincts ont été identifiés dans lesquels les liaisons van der Waals et covalente se rompent simultanément ou séquentiellement. De plus, la technique d'imagerie par explosion coulombienne a été utilisée pour déterminer la structure tridimensionnelle des dimères moléculaires N2 et CO et des trimères. Nous avons observé que les molécules de N2 et CO sont orientés perpendiculairement à l'axe du dimer dans une configuration planaire (H) ou non-planaire (X) et que les trimères (N2)3 et (CO)3 présentent une géométrie en forme de triangle équilatéral.

The analysis of a kinematically complete ion-cluster collision experiment provides insight in the dynamics of the ionized cluster dissociation. The gas phase targets allow to study the cluster in a simple environment and to determine their intrinsic properties for further condensed states. Small van der Waals clusters of N2 and CO are produced in the supersonic expansion of a gas jet and irradiated by a low energy highly charged ion beam produced by the ARIBE/GANIL facility. Using our experimental set-up COLTRIMS (COLd Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy) it is made possible to measure in coincidence the 3-D momentum vectors of the charged fragments resulting from the collision. We have performed experiment to investigate the fragmentation dynamics and geometry of N2 and CO dimers and trimers using a projectile beam Ar9+ with the 15 qkeV energy. Following multiple electron capture, the target undergoes two or three body dissociation. For three body channels, two distinct processes have been identified in which the van der Waals and covalent bond breaks either simultaneously or sequentially. Additionally, the Coulomb explosion imaging technique has been used to determine the three dimensional structure of the N2 and CO molecular dimers and trimers. We found that the N2 and CO molecules sit perpendicularly to the dimer axis in a planar (H) or non-planar (X) configuration and that (N2)3 and (CO)3 trimers exhibit an equilateral triangular geometry.