Thèse soutenue

Modélisation de nanoalliages à base de platine : Co-Pt, système emblématique de l'ordre, et Pt-Ag, système hybride entre ordre et démixtion

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Auteur / Autrice : Alexis Front
Direction : Christine Mottet
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Matière condensée et Nanosciences
Date : Soutenance le 20/12/2018
Etablissement(s) : Aix-Marseille
Ecole(s) doctorale(s) : École Doctorale Physique et Sciences de la Matière (Marseille)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre Interdisciplinaire de Nanoscience de Marseille (CINAM)
Jury : Président / Présidente : Christian Ricolleau
Examinateurs / Examinatrices : Pascal Andreazza, Ricardo Ferrando
Rapporteurs / Rapporteuses : Jérôme Creuze, Christine Goyhenex

Résumé

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Cette thèse est consacrée à l'étude de deux systèmes, à la fois proches et différents par leur comportement : Co-Pt, système emblématique de l'ordre chimique, et Pt-Ag, système hybride présentant à la fois un ordre chimique et une tendance à la démixtion, ainsi qu'une forte tendance à la ségrégation. Afin de répondre à ces diverses questions, nous adoptons une approche semi-empirique à travers un potentiel à N-corps, permettant les relaxations atomiques, dans l'approximation du second moment de la densité d'états (SMA), couplé à des simulations Monte Carlo dans différents ensembles. Des agrégats de différentes tailles (allant de 1000 à 10000 atomes) et de différentes morphologies (octaèdre tronqué, décaèdre, ou icosaèdre) sont analysés en terme de composition chimique sur les différents sites inéquivalents (sommet, arête, facettes (100) et (111) et coeur) puis comparés aux systèmes de référence (surfaces, volume) sur toute la gamme de concentration. Pour le système Co-Pt, nous observons des structures ordonnées similaires à celles du volume pour le coeur et similaires à celles des surfaces pour les facettes. L'impact de la phase bidimensionnelle (√3×√3)R30◦ propre à la surface, est d'autant plus important sur l'ordre chimique au coeur que la nanoparticule est de petite taille. Pour le système Pt-Ag, nous observons une importante ségrégation de l'Ag en surface, ainsi qu'un enrichissement de Pt en sous-surface, et la stabilisation de la phase ordonnée L1₁ au coeur. Cette structure peut apparaître en un seul variant ou bien en adoptant tous les variants possibles, conduisant ainsi à une structure en pelures d'oignon.