Dispersions temporelles et énergétiques en émission ionique : application à la Sonde Atomique Tomographique assistée par laser

by Nicolas Sévelin-Radiguet

Doctoral thesis in Physique - Science des matériaux

Under the supervision of Bernard Deconihout.

defended on 2014

in Rouen , under the authority of École doctorale sciences physiques mathématiques et de l'information pour l'ingénieur (Saint-Etienne-du-Rouvray, Seine-Maritime....-2016) , in a partnership with Groupe de physique des matériaux (Saint-Etienne-du-Rouvray, Seine-Maritime ; 1996-....) (laboratoire) .

Examiners: Dominique Mangelinck, Wilfried Vandervorst.

Abstract

Atom Probe Tomography is a nano-analysis technique able to map chemical species with atomic resolution in 3D within the sampled volumes. Surface atoms are field-evaporated from the specimen surface. Time-of-flight mass spectrometry assigns their chemical nature. Ultra-short laser pulses used to trigger the evaporation process allow analysing a broad range of materials (from metals to insulators). This thesis deals with two aspects of the use of ultra-short laser pulses in atom probe. The first part is an experimental and theoretical work about laser-assisted field evaporation mechanisms of silicon. Laser illumination and intense electric field confine carriers near the semi-conductor surface. Optical properties change and appear quasi-metallic. The second part of this thesis focuses on the energy spreads of the emitted ions. Various technological limitations previously hid this dispersion of energy. A new electrostatic lens allows us to measure such quantities. We show results on various materials (metals, semi-conductors and oxides) and suggest some possible explanations. Atom probe is not only a powerful analytical microscope but becomes an energy spectroscope as well.

keywords

• Effet de champ
• Dispersions énergétiques
• Sondes atomiques tomographiques
• Spectrométrie de masse à temps de vol
• Interactions laser-silicium
• Interactions laser-matière
• Émission de champ

Abstract

La sonde atomique tomographique est une technique de nano-analyse chimique capable de dresser une cartographie tridimensionnelle des éléments chimiques dans les volumes analysés avec une résolution atomique. Les atomes de surface de l’échantillon sont évaporés par effet de champ. L’identité élémentaire des ions ainsi émis est déterminée par spectrométrie de masse à temps de vol. L’utilisation d’impulsions laser ultra-brèves pour déclencher l’évaporation permet l’analyse de nombreux types de matériaux (métaux, semi-conducteurs et isolants). Cette thèse se penche sur deux aspects de l’emploi d’impulsions laser en sonde atomique tomographique. Le premier volet est une étude expérimentale et théorique des mécanismes d’évaporation par effet de champ assisté par laser du silicium. Sous éclairement laser et soumis à un champ électrique intense, nous mettons en évidence le confinement de porteurs de charge à la surface de l’échantillon semi-conducteur. Les propriétés optiques de surface en sont modifiées et ainsi apparaissent quasi-métalliques. Le deuxième volet traite des dispersions énergétiques en sonde atomique assistée par laser. Auparavant masquées par différentes limitations technologiques, les récents progrès en instrumentation ont permis de montrer une dispersion énergétique des ions évaporés. À travers l’utilisation d’une lentille électrostatique, nous mesurons la largeur de la distribution énergétique pour différentes espèces chimiques et tentons d’en comprendre les origines. La sonde atomique tomographique passe ainsi d’une technique d’analyse de matériaux à un instrument de spectroscopie d’énergie des ions.