Modélisation de l'adsorption des molécules à fort impact sur l'environnement et la santé dans des matériaux nanoporeux en couplant des approches quantiques et classiques

Modelling the adsorption of molecules of high environmental and health impact in nanoporous materials by coupling quantum and classical approaches

• Auteur / Autrice : Zalfa Nour
• Direction : Dorothée Berthomieu, Guillaume Maurin
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie des matériaux
• Date : Soutenance le 20/04/2011
• Etablissement(s) : Montpellier, Ecole nationale supérieure de chimie en cotutelle avec Ecole nationale supérieure de chimie (Montpellier)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences Chimiques Balard (Montpellier ; 2003-2014)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut Charles Gerhardt (Montpellier ; 2006-....)
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Dorothée Berthomieu, Guillaume Maurin, Carlo Adamo, Bogdan Kuchta, Jean-Sébastien Filhol, Sylvie Bourgeois
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Carlo Adamo, Bogdan Kuchta

Mots clés

Mots clés contrôlés

Enthalpie

Fréquences des oscillations

Théorie de la fonctionnelle de densité

Modèles mathématiques

Mots clés libres

Modélisation

Théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT)

Monte Carlo dans l'ensemble Grand Canonique (GCMC)

Fréquence de vibration

Isotherme et enthalpie d'adsorption

Zéolithe

Modelling

Density functional theory (DFT)

Monte Carlo in the grand canonical ensemble (GCMC)

Stretching frequency

Adsorption isotherme and Enthalpy

Zeolite

Résumé

L'adsorption de CO dans la faujasite échangée au CuI et au Na+ a été modélisée à l'aide des approches quantiques (DFT) et classiques (Monte Carlo). Grâce à l'approche DFT, la surface d'énergie potentielle de la faujasite a été explorée. Différents types d'interactions de CO avec les cations ont été identifiés, pour chacune les effets induits par l'adsorption de CO aux niveaux structural et énergétique ont été analysés, et le calcul de la fréquence de vibration de CO a été réalisé. Grâce aux valeurs obtenues, une nouvelle attribution des spectres d'adsorption de CO dans CuY et NaY a été établie. D'un autre côté, grâce aux simulations Monte Carlo dans l'ensemble Grand Canonique, les propriétés d'adsorption (isothermes et enthalpies) de la faujasite vis-à-vis de CO ont été modélisées, et le mécanisme microscopique d'adsorption de CO a été établi. La mise en œuvre de ces simulations a nécessité de paramétrer un nouveau champ de force destiné à décrire les interactions CO/faujasite et CO/CO.

CO adsorption in CuI and Na+ exchanged faujasite has been modeled by mean of quantum (DFT) and classical (Monte Carlo) approaches. By mean of the DFT calculations, faujasite potential energy surface has been explored. Different types of CO interactions with the cations have been highlighted, for each one of them CO adsorption effects on the structural and energetic parameters have been analyzed, and calculations of the CO stretching frequency have been performed. Thanks to our calculated values, a new attribution of CO adsorption spectra in CuY and NaY has been established. On another side, by mean of Monte Carlo simulations in the Grand Canonical ensemble, faujasite adsorption properties regarding CO (isotherms and enthalpies) have been modeled, and the CO adsorption mechanism has been established at the microscopic level. The implementation of these simulations has required the derivation of a new force field describing the CO/faujasite and CO/CO interactions.