Thèse soutenue

Corrélations compositions chimiques-structures d’oxydes mixtes (Ce / Zr) à base de Pr4+ / Pr3+ et propriétés de réductibilité

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Auteur / Autrice : Jonathan Abel
Direction : Alain DemourguesJérôme Majimel
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Physico-Chimie de la Matière Condensée
Date : Soutenance le 19/10/2011
Etablissement(s) : Bordeaux 1
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences chimiques (Talence, Gironde ; 1991-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de chimie de la matière condensée de Bordeaux (Pessac)
Jury : Président / Présidente : Claude Delmas
Examinateurs / Examinatrices : Claude Delmas, Werner Paulus, Marco Daturi, Virginie Baca-Bellière, Virginie Harlé, Jean Étourneau, Gille André
Rapporteurs / Rapporteuses : Werner Paulus, Marco Daturi

Résumé

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Ce travail est relatif à la synthèse et à la caractérisation d’oxydes mixtes Pr1-zCezO2-y et Pr1-xZrxO2-y. Différentes compositions chimiques associées à une valence mixte Pr4+/Pr3+ concomitant à un taux précis de lacunes d’oxygènes ont été isolées tant pour les composés à l’état oxydé que pour ces derniers réduits sous Ar/H2. A l’état réduit, différentes surstructures de la maille fluorine ont été caractérisées par diffraction des RX et de neutrons. Sur la base de mesures magnétiques, d’analyses par spectroscopie d’absorption X (XANES-EXAFS) aux seuils K du Zr et LIII du Ce/Pr et d’analyses thermogravimétriques et/ou TPR (Temperature Programmed Reduction), les évolutions des taux de Pr4+/Pr3+ dans cette série ont été déterminées. Enfin, des mesures in-situ sous atmosphère réductrice par diffraction de neutrons et EELS (Electron Energy Loss Spectroscopy) ont été réalisées dans l’objectif de corréler compositions chimiques- édifices structuraux et propriétés de réductibilité.