Apprentissage statistique et échantillonnage adaptatif pour prédire les propriétés à température finie des matériaux métalliques à partir de l'échelle atomique

Machine learning and adaptive sampling to predict finite-temperature properties in metallic materials at the atomic scale

• Auteur / Autrice : Anruo Zhong
• Direction : Mihai-Cosmin Marinica, Manuel Athenes
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 10/10/2024
• Etablissement(s) : université Paris-Saclay
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique en Île-de-France (Paris ; 2014-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Service de Recherche en Corrosion et Comportement des Matériaux (Gif-sur-Yvette, Essonne ; 2021-....)
• Partenaire(s) de recherche : Référent : Faculté des sciences d'Orsay
• Partenaire(s) de recherche : graduate school : Université Paris-Saclay. Graduate School Physique (2020-....)
• Jury : Président / Présidente : Marie-Pierre Gaigeot
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : David Rodney, Anne Hemeryck, David J. Wales
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : David Rodney, Anne Hemeryck

Mots clés

Mots clés contrôlés

Métaux

Thermoélasticité

Modélisation prédictive

Apprentissage automatique

Échantillonnage adaptatif (statistique)

Mots clés libres

Échantillonage adaptatif

Estimation de l'énergie libre

Apprentissage statistique

Modélisation multi-Échelle

Propriétés à température finie

Matériaux métalliques

Adaptive sampling

Free energy estimation

Machine learning

Multi-Scale modeling

Finite-Temperature properties

Metallic materials

Résumé

Les propriétés et le comportement des matériaux dans des conditions extrêmes sont essentiels pour les systèmes énergétiques tels que les réacteurs de fission et de fusion. Cependant, prédire avec précision les propriétés des matériaux à haute température reste un défi. Les mesures directes de ces propriétés sont limitées par les instruments expérimentaux, et les simulations à l'échelle atomique basées sur des champs de force empiriques sont souvent peu fiables en raison d'un manque de précision. Ce problème peut être résolu à l'aide de techniques d'apprentissage statistique, qui ont récemment vu leur utilisation exploser en science des matériaux. Les champs de force construits par apprentissage statistique atteignent le degré de précision des calculs ab initio ; cependant, leur mise en œuvre dans les méthodes d'échantillonnage est limitée par des coûts de calcul élevés, généralement supérieurs de plusieurs ordres de grandeur à ceux des champs de force traditionnels. Pour surmonter cette limitation, deux objectifs sont poursuivis dans cette thèse : (i) développer des champs de force par apprentissage statistique avec un meilleur compromis précision-efficacité et (ii) créer des méthodes accélérées d'échantillonnage de l'énergie libre afin de faciliter l'utilisation de champs de force d'apprentissage statistique coûteux en termes de calcul. Pour le premier objectif, nous améliorons la construction des champs de force d'apprentissage statistique en nous concentrant sur trois facteurs clés : la base de données, le descripteur de l'environnement atomique local et le modèle de régression. Dans le cadre de la régression par processus gaussien, nous proposons et optimisons des descripteurs basés sur des noyaux échantillonnés par la transformée de Fourier ainsi que de nouvelles méthodes de sélection de points épars pour la régression par noyau. Pour le deuxième objectif, nous développons un schéma d'échantillonnage bayésien rapide et robuste pour estimer l'énergie libre anharmonique, qui est cruciale pour comprendre les effets de la température sur les solides cristallins, à l'aide d'une méthode de force de biais adaptative améliorée. Cette méthode effectue une intégration thermodynamique à partir d'un système de référence harmonique, où les instabilités numériques associées aux fréquences nulles sont éliminées. La méthode d'échantillonnage proposée améliore considérablement la vitesse de convergence et la précision globale. Nous démontrons l'efficacité de la méthode améliorée en calculant les dérivées de second ordre de l'énergie libre, telles que les constantes élastiques, avec une rapidité plusieurs centaines de fois supérieure à celle des méthodes standard. Cette approche permet de prédire les propriétés thermodynamiques du tungstène et des alliages à haute entropie Ta-Ti-V-W à des températures qui ne peuvent être étudiées expérimentalement, jusqu'à leur point de fusion, avec une précision ab initio grâce à l'utilisation de champs de force construits par apprentissage statistique. Une extension de cette méthode permet l'échantillonnage d'un état métastable spécifique sans transition entre différents bassins d'énergie, fournissant ainsi l'énergie libre de formation et de liaison d'une configuration défectueuse. Ce développement aide à expliquer le mécanisme derrière l'observation des cavités dans le tungstène, mécanisme qui ne peut pas être expliqué par les calculs ab initio existants. Le profil d'énergie libre des lacunes dans le système Ta-Ti-V-W est également calculé pour la première fois. Enfin, nous validons l'application de cette méthode d'échantillonnage de l'énergie libre aux liquides. La précision et l'efficacité numérique du cadre de calcul proposé, qui combine des champs de force d'apprentissage statistique et des méthodes d'échantillonnage améliorées, ouvrent de nombreuses possibilités pour la prédiction fiable des propriétés des matériaux à température finie.

The properties and behaviors of materials under extreme conditions are essential for energy systems such as fission and fusion reactors. However, accurately predicting the properties of materials at high temperatures remains challenging. Direct measurements of these properties are constrained by experimental instrument limitations, and atomic-scale simulations based on empirical force fields are often unreliable due to a lack of accuracy. This problem can be addressed using machine learning techniques, which have recently become widely used in materials research. Machine learning force fields achieve the accuracy of ab initio calculations; however, their implementation in sampling methods is limited by high computational costs, typically several orders of magnitude greater than those of traditional force fields. To overcome this limitation, this thesis has two objectives: (i) developing machine learning force fields with a better accuracy-efficiency trade-off, and (ii) creating accelerated sampling methods to facilitate the use of computationally expensive machine learning force fields and accurately estimate free energy. For the first objective, we enhance the construction of machine learning force fields by focusing on three key factors: the database, the descriptor of local atomic environments, and the regression model. Within the framework of Gaussian process regression, we propose and optimize descriptors based on Fourier-sampled kernels and novel sparse points selection methods for kernel regression. For the second objective, we develop a fast and robust Bayesian sampling scheme for estimating the fully anharmonic free energy, which is crucial for understanding temperature effects in crystalline solids, utilizing an improved adaptive biasing force method. This method performs a thermodynamic integration from a harmonic reference system, where numerical instabilities associated with zero frequencies are screened off. The proposed sampling method significantly improves convergence speed and overall accuracy. We demonstrate the efficiency of the improved method by calculating the second-order derivatives of the free energy, such as the elastic constants, which are computed several hundred times faster than with standard methods. This approach enables the prediction of the thermodynamic properties of tungsten and Ta-Ti-V-W high-entropy alloys at temperatures that cannot be investigated experimentally, up to their melting point, with ab initio accuracy by employing accurate machine learning force fields. An extension of this method allows for the sampling of a specified metastable state without transitions between different energy basins, thereby providing the formation and binding free energies of defective configurations. This development helps to explain the mechanism behind the observation of voids in tungsten, which cannot be explained by existing ab initio calculations. The free energy profile of vacancies in the Ta-Ti-V-W system is also computed for the first time. Finally, we validate the application of this free energy sampling method to liquids. The accuracy and numerical efficiency of the proposed computational framework, which combines machine learning force fields and enhanced sampling methods, opens up numerous possibilities for the reliable prediction of finite-temperature material properties.