Effets de confinement quantique dans les matériaux de faible dimension dévoilés par des spectroscopies électroniques corrélées dans le temps

Quantum confinement effects in low dimensional materials unveiled by time-correlated electron spectroscopies

• Auteur / Autrice : Jassem Baaboura
• Direction : Luiz Galvao Tizei
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 02/05/2024
• Etablissement(s) : université Paris-Saclay
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Ondes et Matière
• Partenaire(s) de recherche : référent : Faculté des sciences d'Orsay
• Partenaire(s) de recherche : graduate school : Université Paris-Saclay. Graduate School Physique (2020-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de physique des solides (Orsay, Essonne)
• Jury : Président / Présidente : Maria Tchernycheva
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Eva Monroy, Gwenolé Jacopin, Martien Ilse den Hertog
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Eva Monroy, Gwenolé Jacopin

Mots clés

Mots clés contrôlés

Spectroscopie de perte d'énergie des électrons

Puits quantiques

Nanophotonique

Théorie quantique

Mots clés libres

Nano-Optique

Spectroscopies et microscopie électronique

Exciton

Dynamique temporelle

Effet stark quantique

Timepix3

Coïncidence temporelle

Nano-Optics

Spectroscopies and electron microscopy

Exciton

Temporal dynamics

Quantum stark effect

Timepix3

Temporal dynamics

Résumé

La compréhension approfondie des interactions au sein des matériaux luminescents sous excitation revêt une importance cruciale pour le développement de dispositifs optoélectroniques. Les matériaux de faibles dimensions présentent des propriétés optoélectroniques uniques, résultant des effets quantiques et du confinement spatial.L'approche pour l'analyse des propriétés optoélectroniques des nanomatériaux s'est caractérisée par une démarche polyvalente, explorant différentes méthodes intégrées au microscope à transmission électronique à balayage (STEM). Grâce à une source d'électrons accélérée à 60 keV, cette étude a échappé aux limitations de diffraction. Au cœur de cette étude, le microscope STEM, doté de sa capacité de résolution nanométrique, joue un rôle central en mesurant l'absorption énergétique à travers la spectroscopie de perte d'énergie des électrons (EELS) transmis. Complétée par un système spectroscopique combiné intégré au microscope, une analyse du spectre de luminescence (cathodoluminescence) des nanostructures a été réalisée.La combinaison de ces techniques a permis de caractériser les excitons dans les matériaux de dimension réduite, notamment des hétérostructures à base de TMDs monocouche (WS2 et MoSe2), préparées au préalable en salle blanche dans le cadre de cette thèse. Les cartographies de luminescence ont révélé des corrélations complexes entre l'intensité d'émission de l'exciton XA et le trion, dépendant des déplacements spatiaux de la sonde sur la surface de l'échantillon. Ces observations ont permis de déduire la dépendance de la génération de trions ou d'excitons en fonction des déformations des couches de l'hétérostructure.L'excitation par une source d'électrons engendre de multiples transitions électroniques, qui, contrairement à une excitation optique, sont difficiles à contrôler. Pour résoudre ce problème, l'équipe STEM au sein du LPS a développé une technique expérimentale, spectroscopie d'excitation en cathodoluminescence (CLE), permettant d'identifier l'électron responsable de l'émission de chaque photon. L'identification de l'électron responsable de l'émission du photon s'est faite par coïncidence temporelle entre l'électron transmis et le photon émis, au moyen d'un photomultiplicateur et d'un détecteur d'électrons résolu temporellement, Timepix3.Une exploration approfondie du détecteur Timepix3, menée au cours de cette thèse, a permis de dévoiler les mécanismes sous-jacents, depuis l'impact initial de l'électron sur la surface du détecteur jusqu'à la détection ultérieure des charges générées par celui-ci au sein de la couche de lecture. Cette étude, basée sur diverses approches expérimentales, a facilité la caractérisation précise du détecteur, contribuant ainsi à l'optimisation de sa résolution temporelle.Cette technique de coïncidence temporelle a été appliquée à d'autres matériaux de faible dimension, notamment aux nanofils d'AlN dotés de puits quantiques de GaN/AlN. Cette approche a permis d'explorer la durée de vie des excitations, révélant une étroite dépendance avec l'écrantage du champ électrique au sein de ces nanofils. Les simulations et les résultats expérimentaux ont révélé des variations notables en fonction du courant et de la position spatiale d'excitation au sein du nanofil. Ces deux dépendances, bien que distinctes, sont étroitement liées dans les effets observés, modulant la migration des charges des barrières vers le puits et exerçant ainsi une influence marquée sur la durée de vie et l'énergie d'émission des excitons.Enfin, une étude énergétique des électrons en coïncidence avec les photons a révélé l'efficacité d'émission pour chaque absorption énergétique, mettant en lumière des processus de désexcitation spécifiques conduisant à la génération d'excitons et à l'émission de photons.Ces résultats ouvrent la voie à de nouvelles perspectives dans le domaine des matériaux de faible dimension pour le développement de dispositifs optoélectroniques, notamment des LEDs.

A profound understanding of interactions within luminescent materials under excitation is imperative for advancing optoelectronic devices. Materials with small dimensions exhibit unique optoelectronic properties resulting from quantum effects and spatial confinement.Our approach to analyzing the optoelectronic properties of nanomaterials is marked by a versatile methodology, employing various techniques integrated into the scanning transmission electron microscope (STEM). Utilizing an accelerated electron source at 60 keV, our study successfully overcame diffraction limitations. The STEM microscope, with nanometric resolution capabilities in measuring energy absorption through transmitted electron energy loss spectroscopy (EELS), formed the central aspect of our exploration. Enhanced by an integrated spectroscopic system into the microscope, we performed an in-depth analysis of the luminescence spectrum (cathodoluminescence) of nanostructures.The integration of these techniques facilitates the exploration of optoelectronic effects induced by excitons in low-dimensional materials, particularly in monolayer TMD-based heterostructures (WS2 et MoSe2) that were carefully prepared in a cleanroom. Luminescence mappings revealed correlations between the emission intensity of exciton XA and the trion, depending on the spatial displacements of the probe across the sample surface. These observations enabled deductions about the dependence of trion or exciton generation on the deformations of the layers within the heterostructure.Excitation by an electron source induces multiple electronic transitions, presenting a challenge compared to optical excitation. To tackle this challenge, the STEM team at LPS developed an experimental technique, the cathodoluminescence excitation spectroscopy (CLE), to identify the electron responsible for the emission of each photon. This identification, coupled with the magnetic spectrometer providing information on the energy absorbed by the sample, facilitates identifying the type of excitation leading to photon emission. The identification of the electron responsible for photon emission was achieved through temporal coincidence, utilizing a photomultiplier and a temporally resolved electron detector, Timepix3.A thorough investigation of the Timepix3 detector during this thesis unveiled the underlying mechanisms, spanning from the initial impact of the electron on the detector surface to its subsequent detection within the readout layer. This study, incorporating various experimental approaches, significantly contributed to the precise characterization of the detector, ultimately optimizing its temporal resolution.The temporal coincidence technique was applied to other low-dimensional materials, such as AlN nanowires with GaN/AlN quantum wells. This approach provided insights into the lifetime of excitations, uncovering a close dependence on the screening of the electric field within these nanowires. Simulations and experimental results demonstrated notable variations based on the current and spatial excitation position within the nanowire. While these dependencies are distinct, they are closely interlinked, influencing the migration of charges from barriers to wells and thus exerting a significant impact on the lifetime and emission energy of excitons.Finally, an energy-dependent study of electrons coinciding with photons unveiled the emission efficiency for each energy absorption, highlighting specific de-excitation processes leading to exciton generation, resulting in photon emission.These results not only enhance our comprehension of low-dimensional materials but also forge new pathways for the development of optoelectronic devices, particularly LEDs.