Manipulation avancée de modes photoniques à l'aide de structures périodiques recouvertes de boîtes quantiques en PbS

Advanced manipulation of photonic modes using periodic structures coated with PbS quantum dots

• Auteur / Autrice : Guillaume Boulliard
• Direction : Aloyse Degiron
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 11/07/2024
• Etablissement(s) : Université Paris Cité
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique en Île-de-France (Paris ; 2014-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Matériaux et phénomènes quantiques (Paris ; 2005-....)
• Jury : Président / Présidente : Sara Ducci
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Olivier Gauthier-Lafaye
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Anne-Laure Baudrion, Thierry Grosjean

Mots clés

Mots clés contrôlés

Diodes électroluminescentes

Condensation de Bose-Einstein

Points quantiques

Vortex optiques

Plasmons

Nanophotonique

Mots clés libres

Nanophotonique

Plasmonique

Vortex optiques

Boîtes quantiques colloïdales

Émission spontanée

LED

Condensat de Bose-Einstein

Thermalisation

Figure de moiré

Holographie

Nanophotonics

Plasmonics

Optical vortices

Colloidal quantum dots

Spontaneous emission

LED

Bose-Einstein condensate

Thermalization

Moiré patterns

Holography

Résumé

Durant cette thèse, nous étudions l'émission spontanée dans le proche infrarouge de couches de boîtes quantiques (BQs) colloïdales en PbS déposées au contact de structures périodiques. Ces couches émettrices peuvent servir pour la génération, la manipulation, et la caractérisation de modes guidés électromagnétiques, selon la nature et la géométrie des matériaux constituant l'échantillon. Dans cette situation, les BQs en PbS constituent un milieu semiconducteur effectif. En conséquence, leurs interactions avec l'environnement photonique sont décrites par une forme locale de la loi de Kirchhoff (valide en photoluminescence et électroluminescence et non restreinte au rayonnement thermique). Nous étudions d'abord les réseaux et cavités plasmoniques, faciles à paramétrer et à tester. En utilisant un faisceau laser focalisé pour pomper optiquement les couches de BQs en PbS déposées sur ces structures, nous obtenons des sources locales efficaces de plasmons de surface (SPs) dans le proche infrarouge. Ce phénomène découle de la relaxation préférentielle de l'émission spontanée vers ces modes de surfaces. Nous démontrons notre capacité à manipuler les SPs à travers un contrôle précis des paramètres des réseaux et de la position du point de pompage laser. Nous obtenons la formation de larges bandes spectrales plasmoniques qui nous permettent de concevoir et d'étudier des cavités de Bragg plasmoniques. Nous démontrons également l'existence de figures de moiré se formant à l'intérieur d'images en deux dimensions présentant une dimension synthétique (espace selon spectre), et détaillant le comportement des SPs dans les réseaux métalliques. Après avoir montré que les BQs en PbS suivent la relation de Kennard-Stepanov, et sont donc théoriquement viables pour la thermalisation de photons et la génération de condensat de Bose-einstein (BEC), nous étudions la formation de ces états pour des SPs au sein des structures détaillées précédemment. Bien que nous n'ayons pas pu fournir de conclusion définitive à cette étude durant ce doctorat, nos recherches ont mis en exergue plusieurs indices en faveur de la thermalisation de SPs à l'aide de structures métalliques recouvertes de BQs en PbS. Enfin, nous étudions la fabrication de LEDs à BQs capables de générer des vortex optiques ' des tourbillons de lumière nécessitant de la lumière spatialement cohérente pour les créer. Bien que nous travaillons ici avec l'émission spontanée large bande et incohérente des BQs en PbS, nous obtenons la cohérence désirée en couplant localement leur luminescence à des plasmons de surface ayant une grande cohérence spatiale. Nous avons ainsi accès à tous les outils fournis par l'holographie. La génération de vortex optiques en photoluminescence par cette approche est déjà maitrisée au sein de notre groupe, mais l'électroluminescence est restée un obstacle à cause de la complexité de l'empilement d'une LED et de la nécessité d'une excitation ponctuelle. Nous surmontons ces difficultés et démontrons la génération de vortex optiques large bande par électroluminescence. Cependant, cette approche plasmonique n'est pas assez reproductible ni robuste, car la présence de métal dans l'empilement dégrade fortement l'injection électrique. Nous développons alors une nouvelle génération de LED pour laquelle les BQs en PbS interagissent avec un réseau diélectrique supportant des modes guidés transverses électriques (TE). Nous démontrons la robustesse et la reproductibilité de ce système en obtenant des vortex optiques en photoluminescence ainsi qu'une source de lumière stable en électroluminescence. Les propriétés très riches des structures périodiques recouvertes de BQs en PbS en font une plateforme particulièrement intéressante pour la génération de faisceaux de lumière complexes en photoluminescence et en électroluminescence. Cette plateforme est également prometteuse pour la génération de lumière cohérente à partir d'émission spontanée.

In this PhD project, we study the near-infrared spontaneous emission of layers of colloidal PbS quantum dots (QDs) coated atop periodic structures. Such emissive layers can be easily used for the generation, manipulation, and characterization of guided electromagnetic modes, depending on the materials constituting the sample. In such configurations, the PbS QDs form an effective semiconductor. As a result, their interactions with the photonic environment are governed by a local form of Kirchhoff's law (valid for photoluminescence and electroluminescence and not only restricted to thermal radiation). We first focus our study on plasmonic gratings and cavities which are easy to parameter and iterate on. By optically pumping the layers of PbS QDs coated above these structures with focused laser spots, we create efficient local sources of near-infrared surface plasmons (SPs) resulting from the preferential spontaneous emission decay into these surface modes. We demonstrate plasmon manipulation through extensive control of the grating parameters and location of the laser excitation spots. We report on the formation of very wide plasmonic bandgaps, which in turn allow us to design and study plasmonic Bragg cavities. We also reveal original moiré patterns which form on two-dimensional images with one synthetic dimension (space over spectrum), and which further detail the behaviour of SPs in metallic gratings. Acknowledging that PbS QDs follow Kennard-Stepanov's relation, and are therefore theoretically suitable for photon thermalization and Bose-Einstein condensation (BEC), we investigate the possibility of realizing such states for surface plasmons using the samples described above. Though no definitive answers to this question could be made within the time frame of this PhD thesis, our research nevertheless points at multiple hints on the possibility of thermalizing surface plasmons with metallic structures coated with PbS QDs. Finally, we investigate the fabrication of QD LEDs able to generate optical vortices¿swirls of light that can only be constructed with spatially coherent light. While we base our approach on the broadband and temporally incoherent spontaneous emission of PbS QDs, their efficient coupling to surface plasmon modes from a point-like excitation spot provides the necessary spatial coherence, and allows us to use all the available tools of holography. The generation of optical vortices in photoluminescence using this approach was already mastered by our group but electroluminescence remained a challenge due to the complexity of a LED stack and the need for point-like excitation. We overcome these challenges and demonstrate the generation of broadband optical vortices through electroluminescence. However, we discovered that our plasmonic design is not reproducible and robust enough because the presence of the metal in the LED stack is highly detrimental to electrical injection. We therefore develop a new generation of structures in which the PbS QDs interact with dielectric gratings supporting transverse-electric (TE) guided modes. We demonstrate resilient and reproducible systems using this dielectric architecture, with the demonstration of optical vortices in photoluminescence and reliable light emission in electroluminescence. The rich properties and capabilities of periodic structures coated with PbS QDs make this platform a powerful tool for the generation of complex light beams in photoluminescence and electroluminescence, with promising possibilities for the generation of coherent complex beams using spontaneous emission.