Devenir de la matière organique dans l'atmosphère multiphasique : observer et quantifier
Auteur / Autrice : | Etienne Brugère |
Direction : | Agnes Borbon |
Type : | Thèse de doctorat |
Discipline(s) : | Physique et chimie de l'atmosphère |
Date : | Soutenance le 17/12/2024 |
Etablissement(s) : | Université Clermont Auvergne (2021-...) |
Ecole(s) doctorale(s) : | École doctorale des sciences fondamentales (Clermont-Ferrand) |
Partenaire(s) de recherche : | Laboratoire : Laboratoire de météorologie physique (Clermont-Ferrand) |
Jury : | Président / Présidente : Laurent Deguillaume |
Examinateurs / Examinatrices : Evelyn Freney, Laurent Poulain | |
Rapporteurs / Rapporteuses : Stéphane Sauvage, Barbara D'Anna |
Mots clés
Résumé
L'atmosphère est un milieu hautement réactif, siège de nombreuses transformations de ces différentes composantes.Plus particulièrement, la matière organique (MO), omniprésente se partage entre les différentes phases atmosphériques: phase condensée (particules et nuage) et phase gazeuse. Son étude est primordiale de par son action sur le bilanradiatif terrestre et de par son impact sur la santé publique. Les nuages jouent un rôle central dans ces transformationsatmosphériques multiphasiques en influençant la répartition et la transformation des composés gazeux et particulaires,notamment les aérosols organiques secondaires (AOS), issus de la transformation de composés organiques volatils. Cesprocessus complexes restent mal compris, notamment concernant la formation et l'évolution des aérosols en conditionssèches et nuageuses.Cette thèse vise à approfondir la compréhension du rôle des processus multiphasiques sur la composition et le devenirde la matière organique en proposant un nouveau dispositif de mesure in situ de sa composition à l'échelle moléculaire.Ce dispositif, MOCCA (Mass spectrOmetry for the multiphasic Composition of the Cloudy Atmosphere), a été d'abordoptimisé. Il s'appuie sur la spectrométrie de masse à transfert de protons à temps de vol (PTR-ToF-MS) adossée àdeux modules, CHARON (CHemical Analysis of aeRosol ONline) et Combipal, passeur automatique pour la mesurede l'espace de tête d'échantillons liquides. Les performances de l'instrument et une chaîne de traitement des donnéesont pu être établies ; un nouveau protocole pour la mesure des composés organiques dans la phase aqueuse du nuagea été mis en place permettant la quantification d'espèces d'intérêt (aromatiques, terpénoïdes ...).Puis MOCCA a été déployé avec succès sur différents terrain contrastés, en conditions de ciel clair et nuageuses dansle cadre de trois programmes : ACROSS (zone périurbaine, observatoire du SIRTA, région parisienne), BIOMASP+(foret subtropicale, São Paulo, Brésil) et RACLET (site d'altitude en conditions nuageuse, observatoire du puy deDôme). Les mesures dans les trois phases atmosphériques ont permis de quantifier la partition multiphasique desespèces organiques lors d'épisodes de feux de biomasse (SIRTA) et lors d'un épisode nuageux (puy de Dôme) etmettent en avant la capacité à mesurer la MO dans les trois phases. La caractérisation au niveau moléculaire desépisodes de feux a permis la mise en évidence de nouveaux ''marqueurs'' de feu de type smouldering dans l'aérosol.L'analyse d'échantillons d'eau du nuage a pu mettre en évidence de nombreux composés répartis entre 30 et 413 a.m.u.Enfin, pour les espèces qui ont été quantifiées, des sursaturations d'espèces hydrophobes ont pu être observées dansles échantillons d'eau de nuage.