Dynamique collisionnelle sondée par alignement moléculaire post-impulsionnel

Collisional dynamics probed by post-pulse molecular alignment

• Auteur / Autrice : Manon Bournazel
• Direction : Olivier Faucher, Franck Billard
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 22/02/2024
• Etablissement(s) : Bourgogne Franche-Comté
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Carnot-Pasteur (Besançon ; Dijon ; 2012-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Interdisciplinaire Carnot de Bourgogne (ICB) (Dijon)
• Partenaire(s) de recherche : Etablissement de préparation : Université de Bourgogne (1970-....)
• Jury : Président / Présidente : Pierre Joubert
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Jean-Michel Hartmann
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Ha Tran, Frédéric Grisch

Mots clés

Mots clés contrôlés

Rotation moléculaire

Faisceaux laser -- Diffusion

Optique non linéaire

Mots clés libres

Optique non-Linéaire

Alignement moléculaire

Echos rotationnels

Dynamique collisionnelle

Nonlinear optics

Molecular alignment

Rotational echoes

Collisional dynamics

Résumé

Au cours de ces trente dernières années, le développement des sources laser ultra courtes a permis d'accélérer la recherche sur le contrôle des mouvements de rotation des molécules par alignement moléculaire. En régime post-impulsionnel, lorsque la durée de l'impulsion laser est plus courte que la période rotationnelle de la molécule, une récurrence périodique de transitoires d'alignement se manifeste suite à l'excitation laser. Ces molécules, en interaction avec leur environnement, subissent des collisions internes qui atténuent l'amplitude de ces transitoires au cours du temps. L'étude de la disparition de cet alignement moléculaire en fonction du temps ou de la pression permet d'extraire des informations sur la relaxation des cohérences et des populations rotationnelles.Dans cette thèse nous nous intéressons à la dynamique collisionnelle de différents systèmes sondés via l'alignement moléculaire ou les échos rotationnels. Nous observons dans un premier temps des effets non séculaires et non markoviens dans le domaine temporel aux temps courts. Les échos rotationnels sont ensuite utilisés pour améliorer l'alignement de la molécule d'acétone très asymétrique et donc difficile à aligner. Enfin, pour s'affranchir de la dépendance de l'amplitude des échos par rapport au délai entre les deux impulsions laser et l'éclairement de la deuxième impulsion, nous mettons en place une nouvelle technique associant un modulateur spatial de lumière à un algorithme d'évolution pour créer une bi-impulsion dont les paramètres optimaux sont automatiquement ajustés afin de garder une amplitude d'écho constante.

Over the past thirty years, the development of ultra-short laser sources has accelerated the research on the control of molecular rotational motions by molecular alignment. For field free molecular alignment, when the pulse duration of the laser is shorter than the rotationnal period of the molecule, a periodic reccurence of revivals follows the excitation by the laser pulse. These molecules, interacting with their environment, undergo internal collisions that attenuate the amplitude of these revivals over time. Studying the disappearance of this molecular alignment over time or pressure provides insights into the relaxation of coherences and rotational populations.In this thesis, we investigate the collisional dynamics of various systems, probed through molecular alignment or rotational echoes. First we observe nonsecular and non-Markovian effects in the temporal domain at short timescales. Rotationnal echoes are then used to improve the alignment of acetone which is highly asymmetric and hence challenging to align. In addition, to overcome the dependence of echo amplitude on the delay between the two laser pulses and the intensity of the second pulse, we introduce a new technique involving a spatial light modulator and a learning algorithm to create a bi-pulse. The optimal parameters of the bi-pulse are automatically adjusted to maintain the echo amplitude constant.