Photocatalyse supportée à base de TiO2 : vers une meilleure compréhension de la dégradation du diuron en milieu aqueux

Supported photocatalysis based on TiO2 : towards a better understanding of diuron degradation in aqueous media

• Auteur / Autrice : Cristian Yoel Quintero Castañeda
• Direction : Caroline Andriantsiferana
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Génie des Procédés et de l'Environnement
• Date : Soutenance le 11/07/2024
• Etablissement(s) : Université de Toulouse (2023-....)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Mécanique, énergétique, génie civil et procédés (Toulouse)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de génie chimique (Toulouse ; 1992-....)
• Partenaire(s) de recherche : Etablissement de délivrance conjointe : Université Toulouse 3 Paul Sabatier (1969-2024)
• Jury : Président / Présidente : Claire Albasi
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Valérie Héquet
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Gaël Plantard, Stéphan Brosillon

Mots clés

Mots clés contrôlés

Eaux usées -- Épuration

Oxyde de titane

Photocatalyse

Détérioration

Diuron

Mots clés libres

Photocatalyse

Traitement de l'eau

Procédés d'oxydation avancée

Pesticides

Contaminants émergents

Advanced oxidation processes

Water treatment

Photocatalysis

Pesticides

Emerging contaminants

Résumé

A l'horizon 2030, la plupart des projections sur la consommation mondiale en eau prévoit un déficit en eau douce de l'ordre de 40 %. Dans ce contexte, les Objectifs de Développement Durable de l'agenda 2030 des Nations Unies ont ciblé les eaux usées comme nouvelle ressource en eau mais les eaux rejets de station d'épuration ne sont pas sans risques pour la santé et l'environnement. En effet, même dans les pays considérés comme les plus développés, des traitements complémentaires doivent être envisagés pour une utilisation sécurisée de cette ressource. Ce traitement plus poussé peut être obtenu grâce à des procédés d'oxydation avancée qui permettent une dégradation non sélective de tous les polluants présents dans l'eau. Parmi ces procédés, la photocatalyse se positionne comme une solution économiquement intéressante car elle ne nécessite pas d'ajout de réactifs, elle se produit dans les conditions de température ambiante, l'oxydation des polluants présents dans l'eau s'effectue par simple irradiation d'un photocatalyseur par des UV ou par le soleil. La majorité des recherches ont été menées avec des photocatalyseurs en poudre mais le coût élevé du processus de filtration final post-traitement est un frein au développement du procédé à échelle industrielle. Un procédé photocatalytique ne pourra donc être rentable à cette échelle que si le catalyseur est déposé durablement à l'intérieur du réacteur. Cette thèse vise à étudier un procédé photocatalytique en utilisant du dioxyde de titane déposé par MOCVD sur la fenêtre d'un photoréacteur irradié de manière frontale ou mode BSI (Back Side Irradiation) par des LED à 365 nm. Le polluant visé est un pesticide, le diuron, présent dans les eaux de rejets de nombreux pays. La première partie de la thèse se concentrera sur l'effet de ce mode d'irradiation sur les performances de dégradation photocatalytique du diuron. Divers paramètres seront étudiés : l'impact de la concentration en diuron, du débit, de la quantité et de l'épaisseur du dépôt ou encore la surface de catalyseur. Ensuite, ce procédé sera mis en œuvre en utilisant du dioxyde de titane dopé à l'argent actif dans le domaine du visible en vue d'un fonctionnement sous irradiation solaire. Toutes ces études seront menées selon la même méthodologie : suivi du diuron et des produits de transformation en solution, mesure du COT et caractérisation détaillée du revêtement utilisé.

By 2030, most of global water consumption projections predict a freshwater deficit of around 40%. Against this backdrop, the Sustainable Development Goals of the United Nations' 2030 Agenda have targeted wastewater as a new water resource, but water discharged from wastewater treatment plants is not without risks to health and the environment. Indeed, even in the countries considered to be the most developed, additional treatment is required to ensure the safe use of this resource. This advanced treatment can be achieved through advanced oxidation processes that enable non-selective degradation of all the organic pollutants present in water. Among these processes, photocatalysis is an economically attractive solution because it does not require additionnal reagents, occurs under ambient temperature conditions, and the pollutants present in the water are oxidised simply by a photocatalyst irradiation with UV light or sunlight. Most research has been carried out using powdered photocatalysts, but the high cost of the final post-treatment filtration process is an obstacle to the development of this process on an industrial scale. A photocatalytic process can only be suitable on this scale if the catalyst is coated permanently inside the reactor. The aim of this thesis is to study a photocatalytic process using titanium dioxide coated by MOCVD on the window of a photoreactor irradiated frontally or in BSI (Back Side Irradiation) mode by LEDs at 365 nm. The target pollutant is a pesticide, diuron, which is present in wastewater in many countries. The first part of the thesis will focus on the effect of this irradiation mode on the photocatalytic degradation performance of diuron. Various parameters will be studied: the impact of the diuron concentration, the flow rate, the quantity and thickness of the deposit and the surface area of the catalyst. The process will then be implemented using titanium dioxide doped with silver which is active in the visible range of light irradiation for the aim to operate under solar irradiation. All these studies will be carried out using the same methodology: monitoring of diuron and transformation products in solution, TOC's measurements and detailed characterisation of the coating used.