Elimination des micropolluants organiques par couplage Moving Bed Biofilm Reactor (MBBR) et procédés membranaires : application aux eaux usées domestiques et hospitalière

Elimination of organic micropollutants by coupling of Moving Bed Biofilm Reactor (MBBR) and membrane processes : Application to domestic and hospital wastewater

• Auteur / Autrice : Muhammad Eshamuddin
• Direction : Claire Albasi, Guillaume Nourrit
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Génie des procédés et de l'environnement
• Date : Soutenance le 12/07/2024
• Etablissement(s) : Université de Toulouse (2023-....)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Mécanique, énergétique, génie civil et procédés (Toulouse)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de génie chimique (Toulouse ; 1992-....)
• Partenaire(s) de recherche : Etablissement délivrant conjointement le doctorat : Institut national polytechnique (Toulouse ; 1969-....)
• Jury : Président / Présidente : Mathieu Sperandio
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Claire Albasi, Guillaume Nourrit, Mathieu Sperandio, Stéphan Brosillon
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Dominique Patureau, Jean-Marc Choubert

Mots clés

Mots clés contrôlés

Nanofiltration

Eaux usées -- Épuration

Mots clés libres

Procédé hybride

Micropolluants organiques

Eaux usées réelles

Nanofiltration

Biofilm

Population microbienne

Hybrid process

Organic Micropollutants

Real wastewater

Nanofiltration

Biofilm

Microbial population

Résumé

L'augmentation perpétuelle des activités humaines a entraîné des détections récurrentes de divers micropolluants organiques (MPs), en particulier à l’exutoire des stations de traitement des eaux usées (STEUs). Leur présence et dispersion dans l'environnement via les eaux usées traitées restent une problématique préoccupante. En effet, bien que ces MPs ne soient présents qu’à faible concentration (< 1 µg.L-1), le rejet de ces molécules dans l’environnement a été associé à de multiples risques conséquents pour la santé humaine et l’écosystème aquatique.Bien que les traitements secondaires utilisés actuellement en STEUs présentent des efficacités remarquables d’élimination des polluants majeurs carbonés et azotés, les conditions opératoires appliquées ne permettent pas toujours l’élimination des MPs. Ceci conduit donc à la mise en œuvre de procédés tertiaires ou hybrides afin de favoriser leur élimination et d’éviter leur dispersion dans le milieu aquatique. Au cours de ces dernières années, l'augmentation progressive du nombre de recherches tentant d'élucider les mécanismes d'élimination de ces MPs via des procédés simples en traitement tertiaire ou bien des procédés hybrides illustrent la complexité du sujet.Ce travail de thèse porte sur l'élimination de 19 MPs aux propriétés physicochimiques différentes et sur la capacité de communautés microbiennes natives à les éliminer, dans un procédé hybride alimenté par des eaux usées non conventionnelles d’origines différentes (eaux usées domestique et hospitalière). La particularité de ces effluents prétraités est leur concentration en carbone faible, ce qui se traduit par un rapport C/N compris entre 0,9 et 5,4. Le système hybride à l’échelle laboratoire consiste en un Moving Bed Biofilm Reactor (MBBR) couplé à deux procédés membranaires - une unité d'ultrafiltration dynamique (UF) et une unité de nanofiltration (NF). Les paramètres essentiels du procédé tels que la demande chimique en oxygène (DCO), la quantité de biofilm attaché, les composés azotés et les taux d'élimination des MPs sont évalués afin de caractériser la performance générale du système. Les profils microbiens des différentes formes de biomasse (inoculum, biomasse en suspension, biofilm attaché) au sein du MBBR sont également analysés par séquençage ADN à haut débit.D’après les résultats issus des campagnes effectuées, le procédé MBBR présente une efficacité d'élimination de la DCO relativement élevée (>75%) quelle que soit la nature des eaux usées. De plus, ce procédé intégré en présence de NF est efficace pour éliminer la plupart des MP ciblés (> 85%), y compris les molécules récalcitrantes telles que la carbamazépine. Concernant les aspects microbiologiques, le MBBR a une influence positive sur la richesse de la population microbienne, ce qui se reflète dans les indices ACE et Chao1 plus élevés par rapport à l’inoculum. En outre, le biofilm du MBBR possède une population microbienne plus enrichie que la biomasse en suspension. Les Protéobactéries et ses classes correspondantes, Alpha- et Beta-protéobactéries ont dominé la plupart des échantillons de biomasse quelles que soient les campagnes. Des analyses statistiques ont mis en évidence des mécanismes de co-métabolisme liant l’élimination de certains MPs avec le pouvoir de dénitrification ou la capacité de nitrification.Enfin, les perspectives incluent l'établissement d'une corrélation entre l'élimination des MPs et la diversité des populations microbiennes, sur la base de données plus nombreuses à produire. Cela pourrait être fait sur un système passé à l’échelle industrielle, et qui inclura l'ajout d'un procédé d'oxydation avancé (ozonation) pour améliorer les performances d'élimination des MPs. Par ailleurs, des tests de toxicité aiguë ainsi que d'antibiorésistance menés par les collaborateurs du projet démontrent des résultats positifs, assurant ainsi un avenir prometteur à ce système innovant.

The perpetual increase in human activities has resulted in recurrent detections of various organic micropollutants (MPs) particularly at the outlet of wastewater treatment plants (WWTPs). The eventual discharge of such emerging contaminants, e.g., pharmaceutically active compounds, endocrine disrupting chemicals and pesticides, into water bodies remains a worrying issue due to their potential cumulative and toxic effects. Despite their presence at relatively low concentrations (< 1 µg.L-1), the release of these molecules into the environment has been indeed associated with multiple significant risks to human health and aquatic ecosystems.Despite noteworthy removal efficiencies of carbon- and nitrogen-based pollutants displayed by secondary treatments presently used in most WWTPs, the operational conditions applied are not always well adapted for the elimination of MPs, hence making WWTPs one of the major pathways for the influx of these contaminants into aquatic environment. This therefore leads to the implementation of tertiary or hybrid processes to enhance their removal. The constant increment in the number of research attempting to elucidate the elimination pathways of these MPs from wastewater via single or integrated processes illustrates the complexity of this matter.This PhD work focuses on the elimination of 19 MPs of different physicochemical properties and the ability of native microbial community to eliminate them in a hybrid system fed with different natures of non-conventional wastewater (i.e., domestic and hospital). The main particularity of these pre-treated effluents is their atypically low carbon content, resulting in C/N ratio in the range of 0.9 to 5.4. The hybrid process consists of a Moving Bed Biofilm Reactor (MBBR) coupled with two membrane processes - a dynamic ultrafiltration (UF) and a hollow fibre nanofiltration (NF) unit. Essential process parameters such as chemical oxygen demand (COD), mass of attached biofilm, nitrogenous compounds and MPs removal rates are comprehensively analysed. The microbial profiles of different forms of biomass (i.e., inoculum, suspended biomass, attached biofilm) in the MBBR are also analysed via high-throughput DNA sequencing for comparative purposes.Based on the results obtained, the hybrid process particularly the MBBR presents relatively high elimination efficiency of COD (>75%) regardless of the nature of wastewater. Besides, the lab-scale system with the presence of NF3 filtration unit is also efficient in eliminating most of the targeted MPs (>85%) including recalcitrant compounds such as carbamazepine. As regards the microbiological aspects, the MBBR has proven to enhance the richness of microbial population, which was reflected by the higher ACE and Chao1 indexes when compared with the inoculum. Moreover, in the MBBR itself, attached biofilm possess higher microbial richness than suspended biomass in the MBBR. Concerning the most abundant phylum and class, Proteobacteria and its corresponding classes, Alpha- and Beta-proteobacteria dominated most biomass samples regardless of the campaigns. Statistical analysis have highlighted co-metabolism mechanisms linking the biological removal of certain targeted MPs with denitrification potential or nitrification capacity.Finally, future perspectives of this work include the establishment of a correlation between the removals of MPs and the diversity of microbial populations, but a larger amount of data would be necessary. Indeed, the latter will be obtained from future experiments with a scale-up system, in which the addition of an advanced oxidation process (i.e., ozonation) to further enhance the performance of the hybrid system in terms of MPs removal is devised. Besides, acute toxicity and antibioresistance assays conducted by collaborators of the project demonstrate positive outcomes hence assuring a promising future for this innovative system.