Superréseaux de moiré et excitons intercouches dans des hétérobicouches de dichalcogénures de métaux de transition

Moiré superlattices and interlayer excitons in transition metal dichalcogenide heterobilayers

• Auteur / Autrice : Lucille Caussou
• Direction : Valia Voliotis
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 12/11/2024
• Etablissement(s) : Sorbonne université
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique en Île-de-France (Paris ; 2014-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut des nanosciences de Paris (1997-....)
• Jury : Président / Présidente : Abhay Shukla
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Maria Luisa Della Rocca, Masha Vladimirova, Fabian Cadiz
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Bernhard Urbaszek, Brian Gerardot

Mots clés

Mots clés contrôlés

Photoluminescence

Méthode de moiré

Hubbard, Modèle de

Dichalcogénure de métaux de transition

Excitons

Mots clés libres

Excitons

Photoluminescence

Matériaux 2D

Moiré

Excitons

Photoluminescence

2D materials

Moiré

Résumé

Cette thèse propose l'exploration de systèmes de Hubbard à travers l'étude d'excitons intercouche (IXs) confinés dans un potentiel de moiré dans des hétérobicouches de dichalcogénures de métaux de transition (TMD). Nous fabriquons des hétérostructures de TMDs et les caractérisons par des expériences de micro-photoluminescence (µ-PL) à basse température et de microscopie à force atomique (AFM). Nous montrons la signature optique des IXs dans ces matériaux, qui sont des paires électron-trou fortement liées par interaction coulombienne, dont l'électron et le trou sont localisés dans des monocouches différentes. L'application d'un champ électrique parallèle à leur moment dipolaire induit un effet Stark qui nous permet d'accorder leur énergie sur un intervalle de plus de 20 meV. De plus, le recouvrement des fonctions d'onde de l'électron et du trou est réduit à cause de leur séparation dans l'espace. Cela nous permet de mesurer des temps de vie des IXs supérieurs à 200 ns, soit environ 100 000 fois ceux des excitons intracouche. Ces IXs devraient être fortement influencés par le superréseau de moiré qui émerge dans les bicouches de TMDs à cause de la différence de paramètre de maille et/ou de l'angle entre les orientations cristallographiques des deux monocouches. Le potentiel de moiré sous-jacent peut en théorie confiner les IXs dans des réseaux spatialement périodiques, formant ainsi des systèmes excitoniques de Bose-Hubbard. Cependant, notre recherche met en évidence d'importants défis expérimentaux qui doivent être relevés pour montrer la formation de tels systèmes corrélés dans les matériaux étudiés. Nous pointons la nécessité de réaliser des hétérostructures de Van de Waals propres en raison de la sensibilité particulière des IXs aux défauts à l'interface entre les monocouches. La technique AFM dite de «repassage» est décrite et nous montrons qu'elle élimine efficacement les impuretés d'interface, permettant d'augmenter l'intensité de la PL des IXs. Nous exploitons également les forces latérales subies par la pointe AFM afin d'imager les superréseaux de moiré dans l'espace réel. Nous étudions ensuite deux types d'hétérobicouches: MoSe2/WSe2 et WS2/WSe2. Dans les premières, nos résultats révèlent des variations notables dans les spectres de PL qui sont principalement induites par la différence d'angle relatif entre les monocouches. Lorsque celles-ci sont presque alignées, nous suspectons l'existence de reconstruction atomique, empêchant la formation du potentiel de moiré et donc la localisation des IXs dans ce dernier. En revanche, pour un angle relatif entre 2 et 5° environ, nous observons principalement la signature optique d'excitons piégés, que nous corrélons avec la présence d'un superréseau de moiré visible sur nos images AFM. Cependant, des distorsions spatiales de ce superréseau compliquent l'interprétation des spectres de PL, empêchant une claire observation d'états excitoniques corrélés. Nous étudions ensuite des hétérobicouches de WS2/WSe2, dans lesquelles la différence conséquente de paramètre de maille empêche les phénomènes de reconstruction atomique, permettant l'observation de supérréseaux de moiré robustes. L'une de nos hétérostructures permet de contrôler le niveau de dopage dans l'hétérobicouche. Grâce à l'interaction entre les électrons injectés électriquement et les IXs, nous montrons la formation d'un état de Mott électronique dans lequel un électron est confiné dans chacun des sites du moiré. Nos résultats soulignent cependant la nécessité d'améliorer nos techniques de fabrication afin d'accéder à la large gamme d'états excitoniques corrélés également prédits dans ces matériaux.

This thesis aims at exploring Hubbard correlated systems by investigating interlayer excitons (IXs) confined in a moiré potential in transition metal dichalcogenide (TMD) heterobilayers. We fabricate TMD heterostructures and study them through low temperature micro-photoluminescence (µ-PL) experiments and atomic force microscopy (AFM). We demonstrate the optical signatures of IXs in these materials, which are strongly-bound electron-hole pairs whose electron and hole are localized in distinct monolayers. The application of an external electric field parallel to their dipole moment induces a Stark effect, enabling us to tune their PL energy up to more than 20 meV. Furthermore, the overlap between the constituent electron and hole wavefunctions is reduced due to the spatial separation between them. This allows us to measure IX lifetimes exceeding 200 ns — approximately 100,000 that of intralayer excitons. These long-lived IXs are predicted to be significantly influenced by the moiré superlattice emerging in TMD bilayers due to the lattice mismatch and/or the twist angle between the crystallographic orientations of the two monolayers. The underlying moiré potential is expected to confine IXs in periodic arrays, thus forming Bose-Hubbard excitonic correlated systems. However, our research identifies critical experimental challenges that must be addressed to evidence correlated phases in these systems. We emphasize the necessity for clean Van der Waals heterostructures to investigate IXs, which are particularly sensitive to interfacial defects. The AFM contact «ironing» technique is described and shown to effectively remove interlayer impurities, thereby enhancing the IXs PL intensity. In additon, we use the lateral forces experienced by the AFM tip to image moiré superlattices in real space. We then investigate two types of heterobilayers: MoSe2/WSe2 and WS2/WSe2. In the former, our findings reveal spectral variations predominantly driven by the relative twist angle between the monolayers. In nearly-aligned samples, we suspect atomic reconstruction to take place, precluding IX confinement in the moiré superlattice. Conversely, at finite relative twist angles between 2 and 5°, we mainly observe optical signatures of IX trapping, which we correlate with the presence of a moiré superlattice observed in AFM images. However, spatial distortion of this superlattice complicates the interpretation of IX PL spectra, hindering the clear observation of correlated excitonic phases. We then examine WS2/WSe2 heterobilayers, which experience less atomic reconstruction due to a larger lattice mismatch, allowing for the observation of robust moiré patterns. An electrically gated structure enables to tune the charge doping in the heterobilayer. Through the interactions between IXs and electrically injected electrons, we probe an electronic Mott state in which one electron is confined in each moiré site. Our results however underscore the necessity for improved fabrication techniques in order to access the broad range of excitonic correlated states predicted as well in these materials.