Thèse soutenue

Étude de la formation de SEI dans les batteries Li-ion à l'aide de nouvelles approches basées sur la XPS in situ

FR  |  
EN
Auteur / Autrice : Federico Giovanni Capone
Direction : Alexis GrimaudJean-Pascal RueffAntonella Iadecola
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Physique et chimie des matériaux
Date : Soutenance le 05/04/2024
Etablissement(s) : Sorbonne université
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie des matériaux (Paris ; 2000-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Synchrotron SOLEIL
Jury : Président / Présidente : Lorenzo Stievano
Examinateurs / Examinatrices : Magali Gauthier, Fabrice Bournel, Patrick Le Fèvre
Rapporteurs / Rapporteuses : Lorenzo Stievano, Giancarlo Panaccione

Résumé

FR  |  
EN

La formation de la couche interphasique entre l'électrode et l'électrolyte (SEI) est cruciale pour le fonctionnement des batteries Li-ions: la présence de la SEI élargit la fenêtre thermodynamique des électrodes et facilite l'accès à des tensions élevées, améliorant ainsi les performances des batteries. La stabilité de la SEI empêche la décomposition des espèces d'électrolyte, conférant ainsi à la batterie une durée de vie prolongée, une stabilité améliorée et une sécurité renforcée. Malgré son rôle central, les processus régissant la formation de la SEI demeurent un sujet d'étude actuel. Parmi toutes les techniques appliquées pour étudier la formation de la SEI, la spectroscopie de photoélectrons des rayons X (XPS) est la technique la plus appropriée grâce à sa sensibilité chimique et de surface, permettant l'identification des différentes espèces formant la SEI. D'autre part, les contraintes expérimentales liées à la détection des photoélectrons et à l'environnement en ultra-vide peuvent limiter l'utilisation d'électrolytes liquides et empêcher l'étude des interfaces enterrées. Des approches innovantes avec l'XPS peuvent être développées grâce à l'utilisation des techniques de synchrotron aux rayons X. Dans ce travail de thèse, la formation de la SEI est étudiée en utilisant deux approches spectroscopiques novatrices: - La spectroscopie de photoélectrons des rayons X à pression quasi-ambiante (NAP-PES) avec un dispositif Dip & Pull pour étudier l'influence de la formulation de l'électrolyte; - Une cellule in situ électrochimique pour l'étude par XPS de haute énergie cinétique (HAXPES) operando de la SEI dans des conditions électrochimiques réalistes. Dans les deux cas, les résultats obtenus sont prometteurs, bien que des améliorations supplémentaires soient encore nécessaires, en particulier pour la cellule électrochimique in situ dédiée aux études de la SEI par HAXPES operando.