Understanding the reactive mechanisms for the catalytic decomposition of nitrous oxide (Ν2O) applied to nitric acid production units.

Cοmpréhensiοn des mécanismes réactiοnels pοur la décοmpοsitiοn catalytique du prοtοxyde d'azοte (Ν20) appliquée aux unités de prοductiοn d'acide nitrique

• Auteur / Autrice : Mathias Laluc
• Direction : Marco Daturi
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie
• Date : Soutenance le 15/11/2024
• Etablissement(s) : Normandie
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale physique, sciences de l’ingénieur, matériaux, énergie (Saint-Etienne du Rouvray, Seine Maritime)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire catalyse et spectrochimie (Caen ; 1996-....)
• Partenaire(s) de recherche : Établissement co-accrédité : Université de Caen Normandie (1971-....)
• Jury : Président / Présidente : Louwanda Al Lakiss
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Louwanda Al Lakiss, Fabien Can, Davide Ferri, Elisabetta Finnocchio
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Fabien Can, Davide Ferri

Mots clés

Mots clés contrôlés

Fourier, Spectroscopie infrarouge à transformée de

Catalyse hétérogène

Zéolites

Méthane

Monoxyde d'azote

Décomposition (chimie)

Protoxyde d'azote

Mots clés libres

Usine d'acide nitrique

Catalyse tertiaire

De-N2O

No

Ch4

Fe-FER

Nitric acid plant

Tertiary Catalysis

Operando FTIR

In situ FTIR

Résumé

La décomposition catalytique du protoxyde d'azote (N₂O) est un processus clé dans la réduction des émissions de gaz à effet de serre des usines de production d'acide nitrique.Malgré des recherches approfondies, une compréhension détaillée des mécanismes de réaction impliqués reste essentielle pour optimiser les performances des catalyseurs et développer des procédés plus efficaces. Cette thèse étudie les voies réactionnelles fondamentales et les mécanismes catalytiques pour la décomposition du N₂O sur des catalyseurs à base de Fe-zéolithes. À l'aide d'une combinaison de spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier (FTIR) in situ et de spectroscopie FTIR operando, les espèces desurface, les réactions intermédiaires et les sites actifs responsables de la décomposition du N₂O ont été systématiquement explorés.L'étude fournit des informations sur l'activation et la dissociation du N₂O sur les catalyseurs à base de zéolithes de Fe, en identifiant les facteurs clés qui influencent l'efficacité catalytique, tels que les états d'oxydation du Fe, les propriétés de texture et les propriétés de structure. Ces résultats contribuent à une compréhension plus complète du comportement catalytique dans des conditions industrielles et proposent des stratégies pour améliorer la conception des catalyseurs, visant à réduire les émissions de N₂O dans les processus de production d'acide nitrique.

The catalytic decomposition of nitrous oxide (N₂O) is a key process in reducing greenhouse gas emissions from nitric acid production plants. Despite extensive research, a detailedunderstanding of the reaction mechanisms involved remains essential to optimize catalyst performance and develop more efficient processes. This thesis investigates the fundamentalreaction pathways and catalytic mechanisms for the decomposition of N₂O over Fe-zeolites based catalysts. Using a combination of in situ Fourier Transform Infrared (FTIR) spectroscopy, and operando FTIR spectroscopy, the surface species, intermediate reactions, and active sites responsible for N₂O decomposition were systematically explored.The study provides insights into the activation, and dissociation of N₂O on Fe-zeolites based catalysts, identifying the key factors that influence catalytic efficiency, such as Fe oxidationstates, textural properties and structure properties. These findings contribute to a more comprehensive understanding of the catalytic behavior in industrial conditions and offerstrategies for improving catalyst design, aiming at reducing N₂O emissions in nitric acid production processes.