Thèse soutenue

Understanding the reactive mechanisms for the catalytic decomposition of nitrous oxide (Ν2O) applied to nitric acid production units.

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Auteur / Autrice : Mathias Laluc
Direction : Marco Daturi
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie
Date : Soutenance le 15/11/2024
Etablissement(s) : Normandie
Ecole(s) doctorale(s) : École Doctorale Physique, Sciences de l'Ingénieur, Matériaux, Énergie
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire catalyse et spectrochimie (Caen)
Établissement co-accrédité : Université de Caen Normandie (1971-....)
Jury : Président / Présidente : Louwanda Al Lakiss
Examinateurs / Examinatrices : Louwanda Al Lakiss, Fabien Can, Davide Ferri, Elisabetta Finnocchio
Rapporteurs / Rapporteuses : Fabien Can, Davide Ferri

Résumé

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La décomposition catalytique du protoxyde d'azote (N₂O) est un processus clé dans la réduction des émissions de gaz à effet de serre des usines de production d'acide nitrique.Malgré des recherches approfondies, une compréhension détaillée des mécanismes de réaction impliqués reste essentielle pour optimiser les performances des catalyseurs et développer des procédés plus efficaces. Cette thèse étudie les voies réactionnelles fondamentales et les mécanismes catalytiques pour la décomposition du N₂O sur des catalyseurs à base de Fe-zéolithes. À l'aide d'une combinaison de spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier (FTIR) in situ et de spectroscopie FTIR operando, les espèces desurface, les réactions intermédiaires et les sites actifs responsables de la décomposition du N₂O ont été systématiquement explorés.L'étude fournit des informations sur l'activation et la dissociation du N₂O sur les catalyseurs à base de zéolithes de Fe, en identifiant les facteurs clés qui influencent l'efficacité catalytique, tels que les états d'oxydation du Fe, les propriétés de texture et les propriétés de structure. Ces résultats contribuent à une compréhension plus complète du comportement catalytique dans des conditions industrielles et proposent des stratégies pour améliorer la conception des catalyseurs, visant à réduire les émissions de N₂O dans les processus de production d'acide nitrique.