Étude expérimentale des échanges gazeux dans le charbon dans un contexte d’injection de CO₂ et de récupération assistée de CH₄

Experimental study of gas exchange in coal in the context of injection of CO₂ and assisted recovery of CH₄

• Auteur / Autrice : Franck Amoih
• Direction : Dragan Grgic, Gisèle Finqueneisel
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Géosciences
• Date : Soutenance le 12/04/2024
• Etablissement(s) : Université de Lorraine
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale SIReNa - Science et ingénierie des ressources naturelles (Lorraine ; 2018-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : GéoRessources (Nancy)
• Jury : Président / Présidente : Jacques Pironon
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Dragan Grgic, Gisèle Finqueneisel, David Grégoire, Véronique Wernert, Laurent Beccaletto
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : David Grégoire, Véronique Wernert

Mots clés

Mots clés contrôlés

Perméabilité

Poroélasticité

Roches -- Déformation

Gaz -- Absorption et adsorption

Gaz, Dynamique des

Captage et stockage géologique du dioxyde de carbone

Gaz de charbon

Mots clés libres

Charbon

CO₂-ECBM

Isothermes d'adsorption

Gonflement

Paramètres poro-élastiques

Perméabilité au gaz

Coal

CO₂-ECBM

Adsorption isotherms

Swelling

Poro-Elastic parameters

Gas permeability

Résumé

La mise en place d'une éco-industrie type CO₂-ECBM (Enhanced Coal Bed Methane by CO₂ injection) dans un bassin passe par une bonne évaluation des réserves de CH₄ disponibles dans les veines de charbons et de leur potentiel de stockage du CO₂. L'analyse du comportement poromécanique du charbon et la compréhension des échanges gazeux lors des processus d'injection du CO₂ et de récupération assistée de CH₄ est essentielle pour optimiser les conditions d'exploitation. L'objectif de cette thèse est d'étudier la faisabilité d'implanter ce type d'exploitation dans le bassin lorrain. Deux charbons de ce bassin ont été sélectionnés ; celui de Folschviller (site pilote du projet REGALOR) et celui de La Houve. Le premier est un charbon bitumineux riche en matières volatiles et le second est un charbon subbitumineux servant de référence, car il a déjà été identifié par le passé comme un bon candidat pour le CO₂-ECBM. Différents types d'échantillons ont été préparés à partir de ces charbons pour la réalisation des expérimentations. Il s'agit d'abord de poudre fine ayant servi à la caractérisation pétro-physique et chimique du charbon et à l'étude de l'adsorption des gaz sur le charbon par différentes techniques que sont les isothermes d'adsorption, la thermogravimétrie, les courbes de percée et l'infra-rouge. Cette même poudre compactée à 200 bars (correspondant aux contraintes in situ) a été utilisée en cellule œdométrique pour quantifier les capacités d'adsorption sur des quantités de matériau plus représentatives que celles (très faibles) utilisées pour les isothermes de sorption et pour étudier les caractéristiques de gonflement (gonflement libre, pression de gonflement) de ces charbons. Par ailleurs, des cubes ont été utilisés pour caractériser le comportement poro-élastique du charbon (dans le cadre de la théorie des milieux poreux adsorbants prenant en compte le modèle de Langmuir) et sa capacité de gonflement libre en fonction de la nature du gaz par des essais en cellules de compression triaxiale. Et finalement, une éprouvette cylindrique a servi à l'évaluation de l'influence de l'adsorption sur la perméabilité du charbon mesurée en régime permanent en cellule de compression triaxiale. Une étude comparative réalisée sur les charbons à l'aide d'isothermes de sorption, d'analyses thermogravimétriques, de la spectroscopie infrarouge et des courbes de percée a montré que le charbon de Folschviller est également un bon candidat pour le CO₂-ECBM et est globalement meilleur que l'échantillon de La Houve. Les essais en cellules triaxiales PEEK ont permis de caractériser les déformations (dilatantes/contractantes) de la matrice charbonneuse selon le type de gaz (adsorbant ou inerte) et de comprendre l'impact de celles-ci sur l'évolution de la perméabilité. Ces essais ont aussi permis de mieux comprendre le comportement du charbon durant les injections de gaz à travers la détermination des valeurs des coefficients poro-élastiques (coefficient de Biot, modules d'incompressibilité de la matrice solide et du squelette, module de gonflement) en fonction de la nature du gaz (He, Ar, CH₄ et CO₂). Les essais en cellules œdométriques à travers différents dispositifs ont permis d'évaluer les quantités de gaz adsorbés (CO₂/CH₄) en tenant compte des conditions in situ des veines de charbons (contrainte et température). Ces essais se sont montrés efficaces pour étudier le gonflement de la matrice charbonneuse en raison des résultats obtenus qui sont comparables à ceux des essais en cellules triaxiales sur cubes.

The establishment of a CO₂-ECBM type eco-industry (Enhanced Coal Bed Methane by CO₂ injection) in a basin requires a good assessment of the CH₄ reserves available in the coal seams and their CO₂ storage potential. The analysis of the poromechanical behavior of coal and the understanding of gas exchanges during the CO₂ injection and enhanced CH₄ recovery processes is essential to optimize operating conditions. The objective of this thesis is to study the feasibility of implementing this type of operation in the Lorraine basin. Two coals from this basin were selected; that of Folschviller (pilot site of the REGALOR project) and that of La Houve. The first is a bituminous coal rich in volatile matter and the second is a subbituminous coal serving as a reference, because it has already been identified in the past as a good candidate for CO₂-ECBM. Different types of samples were prepared from these coals for carrying out the experiments. Firstly, it is a fine powder used for the petro-physical and chemical characterization of coal and for the study of gases adsorption on coal by different techniques such as adsorption isotherms, thermogravimetry, breakthrough curves and infrared. This same powder compacted at 200 bars (corresponding to in-situ stresses) was used in an oedometric cell to quantify the adsorption capacities on material quantities more representative than those (very small) used for the sorption isotherms and to study the swelling characteristics (free swelling, swelling pressure) of these coals. Furthermore, cubes were used to characterize the poro-elastic behavior of coal (within the framework of the theory of sorbing porous media taking into account the Langmuir model) and its free swelling capacity as a function of the gas nature with tests in triaxial compression cells. And finally, a cylindrical specimen was used to evaluate the influence of adsorption on the permeability of the coal measured under steady state condition in a triaxial compression cell. A comparative study carried out on the coals using sorption isotherms, thermogravimetric analyses, infrared spectroscopy, and breakthrough curves showed that the Folschviller coal is also a good candidate for CO₂-ECBM and is better overall than the La Houve sample. Tests in PEEK triaxial cells were used to characterize the deformations (dilatant/contracting) of the carbon matrix according to the type of gas (adsorbent or inert) and to understand the impact of these on the evolution of permeability. These tests also provided a better understanding of the behavior of the coal during gas injections by determining the values of the poro-elastic coefficients (Biot coefficient, incompressibility moduli of the solid matrix and skeleton, swelling modulus) as a function of the type of gas (He, Ar, CH₄, and CO₂). Tests in odometer cells using different devices made it possible to evaluate the quantities of adsorbed gases (CO₂/CH₄), taking into account the in situ conditions of the coal seams (stress and temperature). These tests proved to be effective for studying the swelling of the carbon matrix, as the results obtained were comparable to those obtained in triaxial cell tests on cubes.