Croissance et caractérisations multi-échelle de jonctions tunnel hybrides : vers le contrôle des "spinterfaces"

Growth and multi-scale properties of hybrid magnetic tunnel junctions : towards the control of Spinterfaces

• Auteur / Autrice : Maryam Sadeghiyan Dehaghani
• Direction : Pascal Turban, Sophie Guézo
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 31/08/2023
• Etablissement(s) : Université de Rennes (2023-....)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Science de la Matière, des Molécules et Matériaux (Rennes)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de physique (Rennes) - IPR
• Jury : Président / Présidente : Corinne Lagrost
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Richard Mattana, Amandine Bellec

Mots clés

Mots clés contrôlés

Monocouches moléculaires autoassemblées

Spintronique

Électronique moléculaire

Mots clés libres

Electronique moléculaire

Spintronique moléculaire

Propriétés électroniques

Transport d’électrons

Interfaces

Monocouches auto-Assemblées

Molecular electronics

Molecular Spintronics

Electronic properties

Electron transport

Interfaces

Self-Assembled monolayers

Résumé

Dans les jonctions tunnel magnétiques hybrides intégrant une barrière tunnel constituée d’une monocouche moléculaire auto-assemblée (SAM), le transport dépendant du spin est intimement lié aux propriétés électroniques aux interfaces ferromagnétiques (FM)/molécules de la jonction. D’un point de vue fondamental, la compréhension de ces effets dits de spinterfaces dans des systèmes modèles simples bien contrôlés est un prérequis au développement de dispositifs spintroniques moléculaires performants. Par ailleurs, d’un point de vue applicatif, la réalisation pratique de ces systèmes hybrides FM/SAMs/FM est encore un défi majeur, en raison de la difficulté intrinsèque à éviter la formation de courts-circuits dans les jonctions par diffusion de métal à travers le SAM lors du dépôt de l’électrode supérieure. Ce travail de thèse se focalise sur ces deux points. Nous avons dans un premier temps développé des jonctions tunnel magnétiques hybrides intégrant une barrière tunnel formée par un SAM d’alcanethiols greffé sous ultravide sur une électrode inférieure monocristalline de Fe(001). Nous avons mis en œuvre une méthode originale de croissance assistée par couche tampon de gaz rare condensé (BLAG) pour le dépôt d’une électrode supérieure ferromagnétique de Co sur le SAM, sans formation de courts-circuits. Les spectroscopies de photoélectrons X et UV ont été utilisées de manière intensive pour étudier chaque étape de fabrication de la jonction tunnel magnétique et en caractériser les propriétés électroniques aux interfaces. De manière complémentaire, nous avons étudié par microscopie et spectroscopie à émission d’électrons balistiques (BEEM) l’homogénéité latérale à l’échelle nanométrique du transport électronique ainsi que les alignements des niveaux d’énergie à l’interface supérieure Co/SAM. Pour un dépôt optimisé par BLAG, une interface homogène Co/SAM est obtenue sans formation de ponts métalliques à travers le SAM. Finalement, nous avons développé un jeu de masques transférables et compatibles avec le dépôt par BLAG permettant de microstructurer in situ des jonctions tunnel magnétiques modèles Co/SAM/Fe(001). Les propriétés de transport de telles jonctions de taille 5*5 um2 présentent des caractéristiques I(V) non-linéaires, signatures de l’effet tunnel électronique à travers une barrière organique exempte de courts-circuits sur une surface étendue.

Magneto-transport properties in hybrid magnetic tunnel junctions integrating a self-assembled monolayer (SAM) as a tunnel barrier are intimately governed by the electronic properties at the ferromagnets (FM)/molecules interfaces or so-called spinterface effects. From a fundamental point of view, understanding the mechanisms of spinterface formation in simple well controlled model systems is a key prerequisite for engineering efficient molecular spintronic devices. On the other hand, practical fabrication of these FM/SAMs/FM systems is still a major challenge, due to the intrinsic difficulties to avoid the formation of electrical shorts trough the SAM tunnel barrier during top electrode deposition. The present doctoral thesis addresses these two points. We first developed model hybrid magnetic tunnel junctions integrating alkanethiol SAM tunnel barrier grafted under ultrahigh vacuum on single crystalline Fe(001) bottom electrode. We used an original buffer-layer assisted growth (BLAG) for the top Co ferromagnetic electrode deposition on the SAM without pinhole formation. X-ray and UV photoelectron spectroscopies were intensively used to investigate each step of the magnetic tunnel junction deposition and to study its interface electronic properties. Alternatively, we used ballistic electron emission microscopy (BEEM) and spectroscopy to investigate the electron transport lateral homogeneity and the energy level alignment at the Co/SAM top interface at the nanoscale. For optimal BLAG deposition, homogeneous Co/SAM interfaces are obtained without observed metal diffusion through the SAM. Finally, we developed a set of in situ transferable shadow masks compatible with BLAG deposition which were used to pattern Co/SAM/Fe(001) magnetic tunnel junctions. Transport properties of 5*5 um2 tunnel junctions reveal non-linear I(V) curves, fingerprints of electron tunnelling through a pinhole-free SAM barrier over extended areas.