Ténacité de gaines de combustible nucléaire en Zircaloy-4 en cas de fissuration différée par hydruration (DHC)

Fracture toughness of Zircaloy-4 claddings in case of delayed hydride cracking (DHC)

• Auteur / Autrice : Pierrick Francois
• Direction : Jacques Besson
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences et génie des matériaux
• Date : Soutenance le 01/12/2023
• Etablissement(s) : Université Paris sciences et lettres
• Ecole(s) doctorale(s) : Ecole doctorale Ingénierie des Systèmes, Matériaux, Mécanique, Énergétique (Paris)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : ENSMP MAT. Centre des matériaux (Evry, Essonne)
• Partenaire(s) de recherche : établissement de préparation de la thèse : École nationale supérieure des mines (Paris ; 1783-....)
• Jury : Président / Présidente : Arthur Thompson Motta
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Jacques Besson, Yann Charles, Rafael Estevez, Johannes Bertsch, Tom Petit, Quentin Auzoux, Dominique Poquillon
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Yann Charles, Rafael Estevez

Mots clés

Mots clés contrôlés

Modèles de zone cohésive

Éléments finis, Méthode des

Zircaloy (marque déposée)

Matériaux -- Fissuration

Mots clés libres

Fissuration différée par hydruration

Ténacité

Zircaloy-4

Eléments finis

Zone cohésive

Delayed hydride cracking

Fracture toughness

Zircaloy-4

Finite element

Cohesive zone model

Résumé

Après leur utilisation dans les réacteurs nucléaires, les crayons combustibles gainés en alliage de zirconium doivent être entreposés. Au vu du taux de remplissage important des piscines d'entreposage, l'entreposage à sec est envisagé comme solution alternative. Suivant les conditions associées, un phénomène mécano-chimique appelé fissuration différée par hydruration (DHC pour delayed hydride cracking) pourrait se manifester. Ce phénomène se déroule en trois étapes itératives : (i) la diffusion de l'hydrogène en solution vers une potentielle fissure préexistante sous l'effet du gradient de contrainte ; (ii) l'augmentation de la concentration d'hydrogène en pointe de fissure jusqu'à la limite de solubilité, provoquant la précipitation de cet hydrogène sous la forme d'hydrures et la croissance de ceux-ci ; (iii) la rupture de la zone fragilisée par les hydrures une fois que le facteur d'intensité des contraintes atteint une valeur seuil de ténacité notée KIDHC. La répétition de ces trois étapes peut mener à la propagation fragile progressive de la fissure. L'objectif de cette thèse est de quantifier la ténacité des gaines combustibles en Zircaloy-4 détendu hydruré en cas de DHC, et de fournir un modèle prédictif de propagation de fissure dans l'épaisseur de la gaine. La synthèse bibliographique a permis de quantifier l'influence de plusieurs paramètres (matériau, température, concentration en hydrogène) sur la valeur de KIDHC, et de mettre en évidence qu'aucune donnée dans la littérature n'est disponible sur ce matériau dans cette direction de propagation. Afin de pallier ce manque, une procédure expérimentale utilisant des éprouvettes de type C-ring pré-fissurées a été développée. Cette procédure, couplée à une modélisation par éléments finis, a permis de déterminer la ténacité en cas de DHC et la vitesse de propagation de la fissure vDHC à trois températures (150, 200 et 250 °C). Dans cet intervalle de température, la valeur de KIDHC reste constante, environ égale à 8.3 MPa.m^(0.5), et la vitesse augmente, passant de 4.4E-9 (à 150 °C) à 3.7E -7 m/s (à 250 °C). De plus, le dispositif expérimental permet de réaliser des essais de ténacité sans DHC. Les valeurs de ténacité KIC ont été déterminées à 25, 200 et 250 °C. La fragilisation des gaines par la DHC, réduisant de moitié la valeur de ténacité est ainsi mise en évidence. En se basant sur ces expériences, un modèle éléments finis a été développé afin de reproduire numériquement le phénomène de DHC. Ce modèle permet de coupler le comportement mécanique du matériau à la présence d'hydrogène et d'hydrures en prenant en compte les cinétiques de diffusion de l'hydrogène, et de germination, croissance et dissolution des hydrures. La propagation de la fissure a été modélisée à l'aide d'un modèle de zone cohésive. Le couplage de tous ces éléments permet de retrouver les valeurs expérimentales de KIDHC, de vDHC et du temps d'incubation, c'est-à-dire du temps nécessaire avant amorçage de la fissure. Afin de prédire qualitativement le comportement des gaines irradiées vis-à-vis de la DHC, l'effet de l'irradiation est discuté sur la base de cette modélisation et des données de la littérature.

After being used in nuclear reactors, fuel rods are stored. Given the occupancy of storage pools, dry storage is considered as an alternative solution. Depending on the associated conditions, a mechanico-chemical phenomenon called Delayed Hydride Cracking (DHC) may occur in the zirconium alloy cladding tubes. This phenomenon unfolds in three iterative steps: (i) the diffusion of hydrogen in solution towards a potential pre-existing crack under the influence of the stress gradient; (ii) the increase in hydrogen concentration at the crack tip to the solubility limit, causing the precipitation of hydrogen in the form of hydrides and their growth; (iii) the fracture of the zone that is embrittled by hydrides once the stress intensity factor reaches a threshold toughness value noted KIDHC. The repetition of these three steps can lead to the progressive brittle propagation of the crack. The objective of this thesis is to quantify the toughness of cold-worked stress-relieved Zircaloy-4 hydrided fuel cladding in the case of DHC and to provide a predictive model of crack propagation within the cladding thickness. A literature review has quantified the influence of several parameters (material, temperature, hydrogen concentration) on the value of KIDHC, highlighting that no data in the literature are available on this material in this propagation direction. To address this lack of data, an experimental procedure using pre-cracked C-ring specimens has been developed. Coupling this procedure with finite element modeling, provided the toughness in the case of DHC and the crack propagation velocity vDHC at three temperatures (150, 200, and 250 °C). In this temperature range, the value of KIDHC remains constant, approximately equal to 8.3 MPa.m^(0.5), and the velocity increases from 4.4E-9 (at 150 °C) to 3.7E-7 m/s (at 250 °C). Furthermore, the experimental setup allows for toughness tests without DHC. Toughness values KIC were determined at 25, 200, and 250 °C, revealing embrittlement of the cladding due to DHC, halving the measured toughness value without DHC. Based on these experiments, a finite element model was developed to numerically reproduce the DHC phenomenon. This model couples the mechanical behavior of the material with the presence of hydrogen and hydrides, considering the kinetics of hydrogen diffusion, and the germination, growth, and dissolution of hydrides. Crack propagation was modeled using a cohesive zone model. The obtained numerical results are consistent with the experimental values of KIDHC, vDHC, and incubation time, i.e., the time required before the crack initiation. To qualitatively predict the behavior of irradiated cladding with respect to DHC, the effect of irradiation is discussed based on this modeling and literature data.