Synthèse et caractérisation de catalyseurs sans platine pour pile à combustible PEM

Synthesis and Characterization of Platinum-free Catalysts for Proton Exchange Membrane Fuel Cell

• Auteur / Autrice : Hongxin Ge
• Direction : Sandrine Berthon-Fabry
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Energétique et génie des procédés
• Date : Soutenance le 17/03/2023
• Etablissement(s) : Université Paris sciences et lettres
• Ecole(s) doctorale(s) : Ecole doctorale Ingénierie des Systèmes, Matériaux, Mécanique, Énergétique (Paris)
• Partenaire(s) de recherche : établissement de préparation de la thèse : École nationale supérieure des mines (Paris ; 1783-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre Procédés, Énergies Renouvelables et Systèmes Énergétiques. Sophia-Antipolis
• Jury : Président / Présidente : Nathalie Job
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Sandrine Berthon-Fabry, Marian Chatenet, Cuong Pham-Huu, Katia Guerin
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Nathalie Job, Deborah Jacqueline Jones

Mots clés

Mots clés contrôlés

Catalyseurs

Hydrogène

Piles à combustible à membrane échangeuse de protons

Mots clés libres

Catalyseur Fe-N-C

Aérogel de carbone

Réaction de réduction de l'oxygène

Pile à combustible à membrane échangeuse de protons

Fe-N-C catalyst

Carbon aerogel

Oxygen reduction reaction

Proton exchange membrane fuel cell

Résumé

La pile à combustible à membrane échangeuse de protons (PEMFC) est un dispositif crucial pour le développement de l'économie basée sur l'hydrogène comme vecteur énergétique. Une grande quantité de catalyseur à base de platine est nécessaire à la cathode pour accélérer la réaction de réduction de l'oxygène, ce qui limite la commercialisation de la pile à combustible à grande échelle. Aujourd'hui, le matériau Fe-N-C est considéré comme un catalyseur prometteur à base de métal non noble pour remplacer le platine, mais son activité plus faible et le transport de matière avec ce type de catalyseur restent problématiques. Dans ce manuscrit, une série de catalyseurs à base d'aérogels de Fe-N-C a été synthétisée par pyrolyse d'aérogels de résorcinol-mélamine-formaldéhyde (RMF) contenant un précurseur de Fe. La structure très poreuse de l'aérogel facilite le transport de matière et sa méthode de synthèse permet de contrôler sa composition. Les impacts de la nature du précurseur de Fe et de la teneur en mélamine sur les propriétés des centres actifs et l'activité ORR des catalyseurs ont été étudiés et des liens entre paramètres de synthèse et performances électrochimiques ont été établi, en RDE comme en monocellule. Concernant la durabilité, une étude de l'ajout de CeO2 comme piégeur de peroxyde a également été menée.

The proton exchange membrane fuel cell (PEMFC) is a crucial device for the development of the hydrogen energy economy. A large amount of platinum-based catalyst is required at the cathode to accelerate the oxygen reduction reaction, which limits the commercialization of the fuel cell on a large scale. Today, Fe-N-C material is regarded as a promising non-noble metal catalyst to replace platinum, but its lower activity and material transport with this type of catalyst remain problematic. In this manuscript, a series of Fe-N-C aerogel catalysts were synthesized by pyrolysis of resorcinol-melamine-formaldehyde (RMF) aerogels containing an Fe precursor. The highly porous structure of the aerogel facilitates the transport of material and its synthesis method allows to control its composition. The impacts of the nature of the Fe precursor and the melamine content on the properties of the active centers and the ORR activity of the catalysts have been studied and links between synthesis parameters and electrochemical performances have been established, in RDE as well as in single cell. Concerning the durability, a study of the addition of CeO2 as a peroxide scavenger has also been carried out.