Centres colorés contrôlés en position dans le nitrure de bore hexagonal pour l'émission de photons uniques cohérents

Position-controlled color centers in hexagonal boron nitride as coherent single-photon sources

• Auteur / Autrice : Clarisse Fournier
• Direction : Jean-Pierre Hermier, Aymeric Delteil
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 19/12/2023
• Etablissement(s) : université Paris-Saclay
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale INTERFACES : approches interdisciplinaires, fondements, applications et innovation
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Groupe d’Etude de la Matière Condensée (GEMAC)
• Partenaire(s) de recherche : référent : Université de Versailles-Saint-Quentin-en-Yvelines (1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : graduate school : Université Paris-Saclay. Graduate School Sciences de l'ingénierie et des systèmes (2020-....)
• Jury : Président / Présidente : Alberto Amo Garcia
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Carole Diederichs, Andréa Balocchi, Elsa Cassette
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Carole Diederichs, Andréa Balocchi

Mots clés

Mots clés contrôlés

Interférence (optique)

Cohérence (optique)

Nitrure de bore

Théorie de l'information quantique

Mots clés libres

Centres colorés

Photons uniques

Technologies quantiques

Nitrure de bore hexagonal

Cohérence temporelle

Interférences à deux photons

Color centers

Single photon

Quantum technologies

Hexagonal boron nitride

Coherent drive

Two-Photon interference

Résumé

Le traitement optique de l'information quantique nécessite des émetteurs de photons uniques indiscernables. Dans ce cadre, des émetteurs quantiques récemment découverts dans les matériaux 2D offrent de nouvelles perspectives en termes de dispositifs photoniques intégrés. Ainsi, dans le nitrure de bore hexagonal (hBN), une nouvelle famille de centres colorés a l'avantage de posséder une faible dispersion en longueur d'onde. Ces centres émettant dans le bleu (λ ≈ 435 nm) peuvent également être positionnés de manière déterministe. Ces deux qualités sont rares parmi les émetteurs quantiques dans l'état solide et s'ajoutent en outre à des propriétés photophysiques avantageuses. Cette famille d'émetteurs constitue l'objet d'étude principal de cette thèse.Dans un premier temps, nous détaillons les principales figures de mérite d'un émetteur de photons uniques : brillance, pureté, cohérence temporelle et indiscernabilité. Nous évoquerons également les principaux systèmes physiques émettant des photons uniques, afin de contextualiser la caractérisation à suivre des centres colorés bleus dans hBN.Nous décrivons, dans une deuxième partie, les méthodes expérimentales génériques employées au cours de la thèse en commençant par l'exfoliation mécanique permettant d'obtenir des cristaux de hBN et l'irradiation électronique pour la création des centres colorés. Ceux-ci sont ensuite caractérisés optiquement à l'échelle individuelle au moyen de techniques combinant microscopie confocale, cryogénie, comptage de photons et spectroscopie. Nous détaillons également le traitement des données utilisé pour calculer la fonction d'autocorrélation d'intensité. Le troisième chapitre est consacré aux mesures de différentes propriétés photophysiques des centres bleus à l'échelle de l'émetteur individuel, telles que le temps de vie, la pureté, la polarisation et la photostabilité. Nous nous intéressons également au processus de création des centres colorés bleus, en effectuant des mesures de cathodoluminescence in situ, complétées par des mesures optiques. La nature microscopique de cette famille de centres colorés est également évoquée.Nous traitons ensuite de l'excitation laser résonante d'un centre bleu. L'étude des corrélations de photons permet d'observer des oscillations de Rabi, et d'en extraire le temps de cohérence de l'émetteur. En outre, ces corrélations donnent accès à la dynamique de la diffusion spectrale prenant place à une échelle de temps de l'ordre de la dizaine de microsecondes. Enfin, nous étudions l'indiscernabilité des photons émis par un centre bleu en mesurant les corrélations de photons dans un interféromètre de Hong, Ou et Mandel. Nous mettons en évidence le phénomène d'interférence à deux photons témoignant de l'indiscernabilité partielle des photons émis par le centre coloré. Ce résultat prometteur pourra être améliorée grâce à l'intégration des émetteurs dans des structures photoniques visant à augmenter la collection et diminuer l'impact du déphasage.Les résultats détaillés dans cette thèse démontrent le potentiel de ces centres colorés bleus dans hBN pour des applications dans le domaine de l'information quantique. De futur développements permettront une meilleure compréhension et un meilleur contrôle de leur dynamique d'émission ainsi que leur intégration dans des dispositifs optoélectroniques. Ces travaux ouvrent de nouvelles perspectives en termes de photonique quantique avec des matériaux 2D.

Optical quantum information processing requires single and indistinguishable photon emitters. In this context, recently discovered quantum emitters in 2D materials offer new perspectives in terms of integrated photonic devices. In hexagonal boron nitride (hBN), a new family of color centers has the advantage of a low wavelength dispersion. These blue-emitting color centers (λ ≈ 435 nm) can also be positioned deterministically. These two qualities are rare among solid-state quantum emitters, and add up to advantageous photophysical properties. This family of emitters is the main focus of this thesis.First, we detail the main figures of merit of a single-photon emitter: brightness, purity, temporal coherence and indistinguishability. We also discuss the main physical systems emitting single photons, in order to contextualize the following characterization of blue color centers in hBN.In the second part, we describe the generic experimental methods used during the thesis: mechanical exfoliation to obtain hBN crystals and electron irradiation to create the color centers. The latter are then optically characterized on an individual scale using techniques combining confocal microscopy, cryogenics, photon counting and spectroscopy. Finally, we describe the data processing methods used to calculate the intensity autocorrelation function.The third chapter is devoted to measurements of various photophysical properties of blue centers at the scale of individual emitters, such as lifetime, purity, polarization and photostability. We also focus on the creation process of blue color centers, by carrying out in-situ cathodoluminescence measurements, complemented by optical measurements. The microscopic nature of this family of color centers is also discussed.We then address the resonant laser excitation of a blue center. The study of photon correlations allows us to observe Rabi oscillations, and to extract the coherence time of the emitter. In addition, these correlations give access to the dynamics of the spectral diffusion taking place on a time scale of a few tenths of microseconds. Finally, we study the indistinguishability of photons emitted by a blue center by measuring photon correlations in a Hong-Ou-Mandel interferometer. We demonstrate two-photon interference, indicating partial indistinguishability of photons emitted by the color center. This promising result could be improved by integrating the emitters into photonic structures designed to increase collection and reduce the impact of dephasing.The results detailed in this thesis show the potential of this family of blue color centers in hBN as quantum emitters for quantum information applications. With future developments aiming to understand and control their dynamics, as well as to integrate them into optoelectronic devices, our work opens new perspectives for optical quantum information with 2D materials.