Spectroscopie optique cohérente de boîtes quantiques InGaAs/GaAs dopées avec un unique atome Mn

Coherent optical spectroscopy of InGaAs/GaAs quantum dots doped with a single Mn atom

• Auteur / Autrice : Jovana Filipovic
• Direction : Olivier Krebs
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 21/12/2023
• Etablissement(s) : université Paris-Saclay
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Ondes et matière (Orsay, Essonne ; 2015-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre de nanosciences et de nanotechnologies (Palaiseau, Essonne ; 2016-....)
• Partenaire(s) de recherche : Référent : Université Paris-Saclay. Faculté des sciences d’Orsay (Essonne ; 2020-....)
• Partenaire(s) de recherche : graduate school : Université Paris-Saclay. Graduate School Physique (2020-….)
• Jury : Président / Présidente : Jean-Sébastien Lauret
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Masha Vladimirova, Lucien Besombes, Shilpi Gupta
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Masha Vladimirova, Lucien Besombes

Mots clés

Mots clés contrôlés

Photoluminescence

Photonique

Spin

Points quantiques

Mots clés libres

Boîte quantique

Spin

Interaction lumière-matière

Photoluminescence

Quantum dot

Spin

Light-matter interaction

Photoluminescence

Résumé

Depuis plus d'une décennie, on sait faire croître des boîtes quantiques InGaAs/GaAs (BQs) dopées avec un seul atome magnétique tel que Mn. Cette avancée a permis d'étudier l'interaction d'échange sp-d à l'échelle microscopique. Dans le contexte des technologies quantiques, ces BQs dopées au Mn présentent une structure de niveaux et des règles de sélection optique d'un grand intérêt pour la mise en œuvre de protocoles quantiques basés sur l'intrication spin-photon. La réalisation d'une spectroscopie optique cohérente de ces QDs est la première étape vers leur application possible dans ce domaine. Jusque-là, les BQs InGaAs dopées au Mn dans un état de charge bien défini n'avaient été étudiées que sous excitation non résonnante par micro-photoluminescence (µ-PL). Pour exciter ces BQs de manière résonante, nous avons d'abord mis au point un microscope confocal à champ sombre basé sur le rejet du laser résonant réfléchi dans une configuration à polarisation croisée. Bien que nous ayons obtenu une extinction proche de l'état de l'art, la réalisation d'une véritable expérience de fluorescence par résonance s'est avérée difficile. En raison de diffusion spectrale élevée dans notre échantillon, le signal PL s'est avéré bien trop faible par rapport bruit de grenaille du laser réfléchi. Pour contourner ce problème, nous avons mis en œuvre une expérience de diffusion Raman résonante basée sur des transitions spécifiques de type Λ, ce qui nous a permis d'enregistrer le signal PL à une longueur d'onde différente de celle du laser résonnant, tout en donnant accès à l'étude de la cohérence des états de spin excités. Nous avons d'abord appliqué cette technique pour étudier le cas d'un dopant Mn passivé par un atome d'hydrogène H. Dans les matériaux III-V, le Mn agit comme un accepteur peu profond. La passivation à l'hydrogène vise à empêcher la formation de cet état accepteur en liant l'un des atomes d'As voisins du Mn à un atome d'H. La signature optique résultante observée dans le spectre PL standard a révélé des motifs complexes notamment en champ magnétique. Pour interpréter ces résultats, nous avons développé un modèle théorique traitant le dopant Mn compensé comme un système de spin 5/2 sous forte contrainte uni-axiale, donnant lieu à une structure de niveaux qui a pu être confirmée par nos mesures de spectroscopie résonante. Incidemment, l'accord de notre modèle avec les résultats expérimentaux a nécessité de considérer une interaction d'échange ferromagnétique trou-Mn, contrairement à l'échange anti-ferromagnétique typique dans les BQs II-VI et III-V. Nous nous sommes ensuite concentrés sur la spectroscopie de cohérence de BQs InGaAs dopées avec 1 Mn non passivé, afin d'étudier la cohérence entre différents états de spin. Nous avons d'abord utilisé un seul laser accordable pour scanner de manière résonnante les transitions d'un système en V, tout en mesurant la fluorescence due à la diffusion Raman résonnante vers un état spectateur. Les doublets d'Autler-Townes ont été résolues avec succès à puissance laser élevée, malgré l'élargissement inhomogène considérable des transitions optiques, ce qui a permis de mesurer les dipôles optiques. Pour décrire ce système, nous avons utilisé un modèle théorique basé sur les équations de Bloch optiques, qui a montré un excellent accord avec les résultats expérimentaux. Il nous a également permis d'estimer le temps de relaxation du spin entre les états fondamentaux ferromagnétique et antiferromagnétique. Par la suite, nous avons réalisé une expérience à deux lasers, l'un fixé sur l'une des transitions du système V tandis que l'autre balaie la transition restante. L'utilisation de deux lasers a permis de créer une cohérence entre les états de spin excités, ce qui détermine le contraste du doublet Autler-Townes mesuré par cette méthode. En modélisant ces résultats, nous avons pu démontrer que le temps de cohérence du spin des états excités est principalement déterminé par leur durée de vie radiative.

For over a decade, it has been possible to grow InGaAs/GaAs quantum dots (QDs) doped with a single magnetic atom such as manganese (Mn). This advancement enabled the investigation, at the single spin level, of the sp-d exchange interaction between the 3d5 electrons of Mn and individual carriers (electrons or holes). Additionally, in the context of quantum technologies, these Mn-doped QDs present a structure of levels and optical selection rules of potential high interest to implement quantum protocols based on spin-photon entanglement. Performing optical coherent spectroscopy of such QDs is the first step towards their possible application in this field. Before this work, Mn-doped InGaAs QDs in a well-defined charge state have been studied only under non-resonant excitation with micro-photoluminescence (µ-PL) set-up. To resonantly excite these QDs, we first developed a dark-field confocal microscope setup based on the rejection of the reflected resonant laser in a cross-polarized configuration. Although we achieved near state-of-the-art extinction of the stray light from the laser, performing a true resonance fluorescence experiment proved challenging. Indeed, due to the absence of optical cavity in our sample and to the presence of spectral diffusion, the PL signal turned out to be still a few orders of magnitude lower than the reflected laser shot noise, requiring a too long acquisition time to be extracted. To circumvent this issue, we implemented a resonance Raman scattering experiment based on specific Λ-like transitions found in these QDs, enabling us to record PL signal at a different wavelength than the resonant laser, and still giving us access to the study of excited spin state coherence. We actually first applied this technique to study the case of an H-passivated Mn dopant in a QD. In III-V materials, Mn acts as a shallow acceptor with a magnetic center and localized hole. Hydrogen passivation aimed to prevent the formation of this acceptor state by bonding of one of the neighboring As atoms of Mns to an H atom. The resulting optical signature observed in standard PL spectrum revealed intricate line patterns with unique magnetic field behavior. To interpret these results, we developed a theoretical model treating the compensated Mn dopant as a 5/2 spin system in a highly strained configuration, giving rise to a structure of levels that could be confirmed via our resonant optical excitation set-up. Remarkably, achieving agreement with experimental results required considering a ferromagnetic h-Mn exchange interaction, in contrast to the typical antiferromagnetic p-d exchange in Mn-doped II-VI and III-V QDs. We then focused on conducting coherence spectroscopy of non-passivated Mn-doped InGaAs QDs to study the coherence between different spin states. We first used a single scanning laser to resonantly excite one of the two transitions of a V-type system and measured the fluorescence due to resonant Raman scattering towards a spectator state. Autler-Townes splittings were successfully resolved under conditions of high laser power, despite the considerable inhomogeneous broadening of the optical transitions, providing a measurement of the optical dipoles. To describe this system, we used a theoretical model based on the optical Bloch equations, which demonstrated excellent agreement with the experimental results. It also enabled us to estimate the spin relaxation time between the ferromagnetic and antiferromagnetic ground states. Subsequently, we conducted a two-laser experiment, with one laser fixed on one of the V-system transitions while the other scanned the remaining transition. The use of two lasers was instrumental in creating coherence between the excited spin states, which notably determined the contrast of the measured Autler-Townes doublet. By modelling these results, we could evidence that the spin coherence time of the excited states is mostly determined by their radiative lifetime.