Spectroscopie attoseconde de la photo-ionisation résonante d'atomes d'hélium

Attosecond spectroscopy of resonant photo-ionization of helium atoms

• Auteur / Autrice : Lucie Maëder
• Direction : Pascal Salières, Hugo Marroux
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 07/12/2023
• Etablissement(s) : université Paris-Saclay
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Ondes et Matière
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Interactions, dynamiques et lasers (Gif-sur-Yvette, Essonne ; 2015-....)
• Partenaire(s) de recherche : référent : Faculté des sciences d'Orsay
• Partenaire(s) de recherche : graduate school : Université Paris-Saclay. Graduate School Physique (2020-....)
• Jury : Président / Présidente : Sophie Kazamias
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Philippe Balcou, Stéphane Sebban, Marie Labeye, Jérôme Palaudoux
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Philippe Balcou, Stéphane Sebban

Mots clés

Mots clés contrôlés

Génération d'harmoniques d'ordre élevé

Lasers femtoseconde

Dynamique

Électrons

Spectroscopie électronique

Lasers attoseconde

Photoionisation

Mots clés libres

Photoionisation

Attoseconde

Dynamiques électroniques

Spectroscopie

Photoionization

Attosecond

Electronic dynamics

Spectroscopy

Résumé

Cette thèse porte sur l'étude de processus ultrarapides photo-induits dans les atomes à l'échelle de temps attoseconde (1as = 10⁻¹⁸s). L'objectif était de résoudre la dynamique électronique du processus de photoionisation résonante à la fois dans l'espace et dans le temps.Pour ce faire, les travaux ont porté sur l'étude de l'ionisation à 2-photons (XUV+IR) de l'hélium à travers des états liés proches du seuil d'ionisation 1sNp (N=3,4,5,6). La dynamique électronique d'ionisation a été résolue temporellement et spatialement en associant une technique d'interférométrie de paquets d'onde électronique à la spectroscopie de photoélectrons résolue angulairement. La transition à 2-photons résonante a été sondée en utilisant deux schémas interférométriques différents.Dans le premier schéma, appelé RABBIT, le paquet d'onde électronique (POE) résonant a été caractérisé à travers son interférence avec un second POE à 2-photons non-résonant utilisé comme référence. La structure spatiale 3D du POE a pu être reconstruite ainsi que son évolution temporelle au niveau des résonances et entre les résonances. Le piégeage transitoire sur les états liés induit un retard de l'émission du POE et sa structure spatiale est conservée durant toute la dynamique de photoémission. Au contraire, de fortes distorsions spatiales sont observées entre les résonances et sont interprétées comme résultant de l'interférence entre deux chemins quantiques. La théorie met en évidence la contribution des ondes partielles impliquées dans ces chemins et la dépendance spectrale des dipôles de transition à 2-photons associés.Le second schéma interférométrique utilisé dans cette thèse permet un accès direct à la dynamique de transition à 2-photon du POE résonant. Celui-ci s'appuie sur l'interférence entre le POE résonant et celui résultant de deux transitions à 1-photon séquentielles. Ce dernier présente une évolution spectrale de la phase lente et constitue alors une référence idéale. Ce schéma a été utilisé pour caractériser la dynamique du POE pour tous les états intermédiaires 1sNp, prolongeant ainsi l'étude précédente. La dynamique de photoémission et la dépendance spatiale ont été caractérisées et les résultats sont consistants avec le premier schéma pour les états 1s3p et 1s4p. Ce second schéma, bien que cantonné aux zones spectrales des résonances, présente une calibration spectrale absolue, une meilleure résolution spectrale, ainsi qu'une meilleure sensibilité que le schéma RABBIT.

This thesis focuses on the study of ultrafast photo-induced processes in atoms on attosecond (1as = 10⁻¹⁸s) time scale. The objective was to resolve the electronic dynamics of the photoionization process in both space and time.To this end, the emphasis was put on the study of 2-photon (XUV+IR) ionization of helium through 1sNp bound states (N=3, 4, 5, 6). The electronic dynamics of ionization have been resolved temporally and spatially, combining electronic wave packet interferometry and angularly resolved photoelectron spectroscopy. The resonant 2-photon transition was probed using two different interferometric schemes.In the first scheme, called RABBIT, the resonant electron wave packet (EWP) was characterized by interference with a second, non-resonant 2-photon EWP used as a reference. The 3D spatial structure of the EWP was reconstructed, as well as its temporal evolution at resonances and between resonances. Transient trapping on the bound states induces a delay in the emission of the EWP and its spatial structure is preserved throughout the photoemission dynamics. On the contrary, strong spatial distortions are observed between resonances and are interpreted as resulting from interference between two quantum paths. Theoretical support highlights the partial waves contribution involved in these paths and the spectral dependance of the associated 2-photon transition dipoles.The second interferometric scheme developed in this thesis provides direct access to the 2-photon transition dynamics of the resonant EWP. It is based on the interference between the resonant EWP and the one resulting from sequential 1-photon transitions. The latter shows a slow spectral phase evolution and as such provides an ideal reference. This scheme was used to characterize the dynamics of the resonant EWP for all 1sNp intermediate states, thus extending the previous study. Photoemission dynamics and spatial dependence have been characterized, and the results are consistent with the first scheme for the 1s3p and 1s4p states. This second scheme, although limited to the spectral zones of resonances, offers absolute spectral calibration, better spectral resolution and greater sensitivity than the RABBIT scheme.