Diffraction d'atomes rapides en incidence rasante à haute pression : de la décohérence collisionnelle à la caractérisation en temps réel de la croissance de couches minces par HiPIMS

Grazing Incidence Fast Atom Diffraction in high-pressure conditions : from collisional decoherence to real-time characterization of thin-film growth by HiPIMS

• Auteur / Autrice : Arindam Mukherjee
• Direction : Hocine Khemliche, Tiberiu Minea
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 21/11/2023
• Etablissement(s) : université Paris-Saclay
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Ondes et matière (Orsay, Essonne ; 2015-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut des sciences moléculaires d'Orsay (2010-....) - Laboratoire de physique des gaz et des plasmas (Orsay, Essonne ; 1965-....)
• Partenaire(s) de recherche : Référent : Faculté des sciences d'Orsay
• Partenaire(s) de recherche : graduate school : Université Paris-Saclay. Graduate School Physique (2020-....)
• Jury : Président / Présidente : Jacques Robert
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Gabriel Dutier, Grégory Abadias, Kerstin Thorwarth, Stéphane Lucas
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Gabriel Dutier, Grégory Abadias

Mots clés

Mots clés contrôlés

Collisions (physique)

Incidence rasante

Couches minces

Pulvérisation cathodique

Mots clés libres

Diffraction d'atomes rapides en incidence rasante (GIFAD)

Décohérence collisionnelle

Pulvérisation magnétron impulsionnelle de haute puissance (HiPIMS)

Croissance de couches minces

Diagnostic temps réel croissance de couches minces

Analyse de la structure de la surface

Grazing Incidence Fast Atom Diffraction (GIFAD)

Collisional decoherence

High Power Impulse Magnetron Sputtering (HiPIMS)

Thin film growth

Real-Time growth monitoring

Surface structure analysis

Résumé

La caractérisation temps-réel de la croissance de couches minces est un défi majeur car les paramètres de croissance prédéterminent pour une large part les propriétés du film. Ceci est particulièrement problématique dans le cas du dépôt de couches minces par pulvérisation magnétron (MS) où la présence de champs électromagnétiques à proximité du substrat rend inopérante la diffraction d'électrons de haute énergie (RHEED). A ce jour, il n'existe pas d'approche simple en laboratoire pour suivre la croissance par MS et obtenir des informations en temps réel sur le mode de croissance, les propriétés cristallographiques, l'orientation de la maille, etc.Ce travail porte sur le développement et la validation d'un nouvel outil de caractérisation de surfaces et de couches minces dans un environnement haute pression (au-delà de 10⁻⁴ mbar) utilisant la diffraction d'atomes rapides en incidence rasante (GIFAD). GIFAD est une technique sensible à l'extrême surface et non destructive, considérée comme un complément/alternative au RHEED. Elle est exploitée pour suivre en temps réel la croissance de couches minces de l'ultra-vide jusqu'à environ 10⁻⁶ mbar.La première partie du travail est dédiée à la mise en œuvre d'un nouveau dispositif, HP-GIFAD, permettant un fonctionnent à plus haute pression. Une solution compacte à double pompage différentiel, qui préserve la cohérence du faisceau ainsi qu'un bon rapport signal/bruit sur le détecteur, permet d'opérer HP-GIFAD jusqu'à 10⁻² mbar (1 Pa) d'Ar.La deuxième partie s'intéresse aux propriétés fondamentales du faisceau diffracté par la surface et se propageant dans la zone haute pression. Une décohérence induite par l'interaction du paquet d'ondes avec les atomes d'Ar environnants a pu être quantifiée, elle est associée à un rétrécissement anormal des pics de Bragg qui dépend fortement de la largeur de cohérence initiale du faisceau.La dernière partie de la thèse se concentre sur la compatibilité de HP-GIFAD avec le dépôt de couches minces par pulvérisation magnétron impulsionnelle de haute puissance (HiPIMS), une variante du MS. La pulsation du détecteur, anti-synchronisée sur l'impulsion du plasma, permet de réduire sensiblement l'effet des particules, identifiées comme des atomes métastables produits par le plasma, sur le détecteur. Ainsi, du point de vue technique, HP-GIFAD est pleinement compatible avec HiPIMS. Les résultats préliminaires sur la croissance de films de Cu sur un substrat isolant indiquent une croissance par ilots ; un ajustement supplémentaire des paramètres HiPIMS (puissance et durée de l'impulsion, accélération des ions, pression Ar, etc.) devrait favoriser un mode de croissance en couche par couche.

Real-time characterization of thin film growth is a major issue because the growth parameters largely predetermine the properties of the film. This is particularly challenging in the case of film deposition by magnetron sputtering (MS) where the presence of electromagnetic fields near the substrate makes high energy electron diffraction (RHEED) ineffective. To date, there is no simple laboratory approach to monitor thin film growth by MS and obtain real-time information on growth mode, crystallographic properties, lattice orientation, etc.This work focuses on the development and validation of a new tool for characterizing surfaces and thin layers in a high pressure environment (beyond 10⁻⁴ mbar) using Grazing Incidence Fast Atom Diffraction (GIFAD). GIFAD is an extremely surface sensitive and non-destructive technique, considered as a complement/alternative to RHEED. It is used to monitor in real time the growth of thin films from ultra-high vacuum up to approximately 10⁻⁶ mbar.The first part of the work is dedicated to the implementation of a new device, HP-GIFAD, allowing operation at higher pressures. A compact solution with double differential pumping, which preserves the beam coherence and a good signal-to-noise ratio on the detector, allows HP-GIFAD to operate up to 10⁻² mbar (1 Pa) of Ar.The second part investigates the fundamental properties of the beam diffracted by the surface and propagating in the high pressure zone. A decoherence induced by the interaction of the wave packet with the surrounding Ar atoms could be quantified; it is associated with an anomalous narrowing of the Bragg peaks that strongly depends on the coherence width of the primary beam.The last part of the thesis focuses on the compatibility of HP-GIFAD with thin film deposition by high-power impulse magnetron sputtering (HiPIMS), a variant of MS. Pulsing the detector, in anti-synchronization with the plasma pulse, makes it possible to significantly reduce the effect of particles, identified as metastable atoms produced by the plasma, on the detector. Thus, from a technical point of view, HP-GIFAD is fully compatible with HiPIMS. Preliminary results on the growth of Cu films on an insulating substrate indicate an island growth; further adjustment of the HiPIMS parameters (pulse power and duration, ion acceleration, Ar pressure, etc.) should favor a layer-by-layer growth mode.