Propriétés physiques et structurales de films minces d'oxydes antiferroïques

Structural and physical properties of antiferroic oxide thin films

• Auteur / Autrice : Pauline Dufour
• Direction : Vincent Garcia, Thomas Maroutian
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 21/03/2023
• Etablissement(s) : université Paris-Saclay
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique en Île-de-France (Paris ; 2014-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Albert Fert (Palaiseau, Essonne ; 1995-....) - Centre de nanosciences et de nanotechnologies (Palaiseau, Essonne ; 2016-....)
• Partenaire(s) de recherche : Référent : Faculté des sciences d'Orsay
• Partenaire(s) de recherche : graduate school : Université Paris-Saclay. Graduate School Physique (2020-....)
• Jury : Président / Présidente : Odile Stéphan
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Ausrine Bartasyte, Maël Guennou, Brahim Dkhil, Bertrand Vilquin
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Ausrine Bartasyte, Maël Guennou

Mots clés

Mots clés contrôlés

Antiferroélectricité

Épitaxie

Couches minces

Oxydes

Antiferromagnétisme

Mots clés libres

Antiferroélectrique

Antiferromagnétisme

Oxydes

Couches minces

Antiferroélectricité

Antiferroelectric

Antiferromagnetisme

Oxides

Thin films

Antiferroelectricity

Résumé

Les matériaux antiferroïques comme les antiferroélectriques et antiferromagnétiques suscitent actuellement un fort intérêt pour l'électronique et la spintronique. Ainsi, les matériaux antiferromagnétiques présentent de multiples atouts : ils sont insensibles aux champs magnétiques parasites et possèdent une dynamique d'aimantation ultra rapide (dans le régime du THz). D'autre part, les matériaux antiferroélectriques sont des candidats prometteurs pour remplacer les ferroélectriques dans les dispositifs de stockage d'énergie. Intégrés dans des jonctions tunnel antiferroélectriques, ils pourraient reproduire le comportement de neurones artificiels pour le calcul neuromorphique. En amont, une profonde compréhension des propriétés physiques de ces antiferroïques est nécessaire afin d'exploiter leurs caractéristiques uniques. Dans cette thèse, nous étudions la physique de l'archétype antiferroélectrique PbZrO₃ et du multiferroïque antiferromagnétique BiFeO₃. Premièrement, nous mettons en évidence la nature antiferrélectrique de films minces épitaxiés de PbZrO₃, en visualisant l'arrangement antipolaire des dipoles électriques et en mesurant les doubles hystérèses caractéristiques de polarisation en fonction du champ électrique. La microscopie de champ proche de piézoréponse et la microscopie électronique en transmission nous permettent d'étudier la phase ferroélectrique induite par le champ électrique et la température. Puis, l'élaboration d'un substrat artificiel de LaLuO₃, nous permet d'obtenir des couches minces de PbZrO₃ totalement contraintes en tension, ouvrant la voie vers la stabilisation de couches ultraminces antiferroélectriques. Enfin, nous menons une étude indépendante sur les textures antiferromagnétiques de BiFeO₃ présentant un seul domaine ferroélectrique. Ainsi, en combinant des mesures par magnétométrie à centre NV et par diffusion résonante élastique de rayons X, nous mettons en avant un ordre magnétique complexe à la surface d'un monocristal de BiFeO₃. Dans les films minces de BiFeO₃(111)pc, l'application d'une contrainte anisotrope par l'épitaxie conduit à un monodomaine ferroélectrique couplé avec une seule cycloïde de spin, dès les épaisseurs nanométriques. Ce système modèle d'état monodomaine multiferroïque ouvre de nouvelles perspectives pour l'étude et la compréhension du couplage de cet ordre antiferromagnétique non-colinéaire avec le transport de spin.

Antiferroic materials such as antiferroelectrics and antiferromagnets are currently emerging as a new paradigm for electronics and spintronics. Antiferromagnets exhibit multiple assets: they are insensitive to spurious magnetic fields and exhibit fast magnetization dynamics (in the THz regime). On the other hand, antiferroelectrics represent promising candidates to replace ferroelectrics in energy storage devices. Integrated in antiferroelectric tunnel junctions, they can emulate the behaviour of artificial neurones for neuromorphic computing. Beforehand, a profound understanding of the physical properties of antiferroics is required to harness their unique features. In this PhD thesis, we investigate the physics of the archetypical antiferroelectric PbZrO₃ and the multiferroic antiferromagnetic BiFeO₃. First, we evidence the antiferroelectric nature of our epitaxial PbZrO₃ thin films, by visualizing the antipolar arrangement of electric dipoles and measuring the characteristic double hysteresis of polarization with the electric field. Piezoresponse force microscopy combined with scanning transmission electron microscopy allow us to investigate the ferroelectric phase induced both by electric field and temperature. Then, the elaboration of an artificial substrate of LaLuO₃, gives rise to fully strained epitaxial PbZrO₃ thin films, opening possibilities for ultrathin antiferroelectric films. Alongside these studies, the antiferromagnetic textures of BiFeO₃ are explored in an as-grown single ferroelectric domain state. Combining NV magnetometry and resonant elastic X-ray scattering, we demonstrate a complex magnetic ordering at the surface of BiFeO₃ single crystals. In thin films of BiFeO₃(111)pc, resorting to anisotropic strain with the epitaxy, gives rise to a single ferroelectric domain state coupled with a single spin cycloid, from the nanometer thickness. This model multiferroic single domain opens the path for investigations of the interplay between spin transport and non-collinear antiferromagnetic order.