Thèse soutenue

Étude STEM-EELS des effets de proximité ferroélectriques dans les films minces d'oxyde de métal de transition (SrRuO₃, NdNiO₃)
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Version(s) validée(s) par le jury
Auteur / Autrice : Chia-Ping Su
Direction : Alexandre Gloter
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Physique
Date : Soutenance le 10/02/2023
Etablissement(s) : université Paris-Saclay
Ecole(s) doctorale(s) : Physique en Ile de France
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de physique des solides (Orsay, Essonne)
référent : Faculté des sciences d'Orsay
graduate school : Université Paris-Saclay. Graduate School Physique (2020-....)
Jury : Président / Présidente : Pierre-Eymeric Janolin
Examinateurs / Examinatrices : Bénédicte Warot, Jérôme Pacaud, Matthieu Bugnet
Rapporteurs / Rapporteuses : Bénédicte Warot, Jérôme Pacaud

Résumé

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Développer les propriétés physiques uniques des couches minces d'oxyde de métal de transition (TMO) est un objectif de longue date en physique du solide. Dans le cas où un couche mince de TMO est en contact avec un matériau ferroélectrique (FE), la ferroélectricité impacte profondément les propriétés structurelles et électroniques du TMO, variant éventuellement avec la configuration de la polarisation FE. Cependant, la complexité des effets d'interface nécessite encore une compréhension globale notamment en raison de la richesse des degrés de liberté impliqués. Cette thèse explore principalement les effets d'interface entre le matériau FE et les couches minces de TMO à l'échelle nanométrique. La microscopie électronique à transmission à balayage (STEM) en conjonction avec la spectroscopie de perte d'énergie électronique (EELS) fournit une étude microscopique des couches minces, de leur hétérostructures et nanostructures avec une résolution spatiale et spectrale élevée. Dans un premier temps, les signatures spectroscopiques EELS des excitations plasmoniques du massif et des surfaces sur des couches minces et des nano-structures de SrVO₃ sont abordées. L'objectif est de mettre en relation ces excitations avec la structure électronique et la nanostructuration sur un métal corrélé référentiel afin d'établir la sensibilité à une description nanométrique d'une transition métal-isolant de ces signatures. La présence de fortes résonances plasmoniques de surface localisées avec un facteur de qualité élevé est également démontrée sur diverses nanostructures à la fois par des simulations et des expériences, indiquant que SrVO₃ a le potentiel en tant que matériau plasmonique alternatif. Deuxièmement, l'évolution des configurations des domaines FE pour les films minces à hétérostructure FE PbTiO₃ pris en sandwich par les électrodes à base de TMO (SrRuO₃) est observée en fonction de l'épaisseur du film. En augmentant l'épaisseur, les domaines FE évoluent d'un type de complexe de fermeture de flux vers des domaines de type a/c. En outre, l'analyse microscopique révèle que la configuration du domaine FE imprime sur la structure des électrodes SrRuO₃, par exemple en contrôlant leur mosaïcité cristallographique. Enfin, des hétérostructures FE Pb(Zr,Ti)O₃ avec différentes couches de TMO (LaMnO₃ et NdNiO₃) et avec des épaisseurs de film FE variables sont étudiés. Nous rapportons que la configuration FE peut être contrôlée par le choix de la couche tampon TMO en raison de différents mécanismes de relaxation des contraintes dans ces hétérostructures. Une évolution similaire des contraintes peut être obtenue en modulant l'épaisseur du film FE, contrôlant ainsi les propriétés structurelles et électroniques du NdNiO₃ voisin. Ces descriptions nanométriques STEM-EELS rapportent plusieurs couplages et contrôles structurels différents aux interfaces entre le matériau FE et la couche mince de TMO permettant un développement ultérieur dans le TMO nanostructuré accompagné de matériau FE.