Thèse soutenue

Synthèse et caractérisation de nouvelles armatures métal-organique à base de zirconium à partir de ligands carboxylates et étude de leur application dans l'adsorption et la détection des pollutions de l'eau et la capture et la conversion du CO2 et N2

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Auteur / Autrice : Nasrin Shokouhfar
Direction : Rabah BoukherroubAli Morsali
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Micro-nanosystèmes et capteurs
Date : Soutenance le 11/12/2023
Etablissement(s) : Université de Lille (2022-....) en cotutelle avec Tarbiat Modares University (Téhéran, Iran)
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de l’ingénierie et des systèmes (Lille ; 2021-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut d'Electronique, de Microélectronique et de Nanotechnologie
Jury : Président / Présidente : Alireza Badiei
Examinateurs / Examinatrices : Emmanuel Cadot, Marzieh Dadkhah Aseman
Rapporteurs / Rapporteuses : Alireza Badiei, Stéphane Cordier

Résumé

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Cette thèse porte sur la synthèse et la caractérisation de cadres métallo-organiques (MOF) à base de Zr et leurs applications dans le traitement de l'eau et la production de carburant solaire. Les MOF sont des matériaux poreux composés d'ions métalliques et d'éléments de liaison organiques qui présentent des structures et des fonctionnalités ajustables. Ces propriétés les rendent aptes pour diverses applications, telles que le stockage de gaz, la catalyse, la détection, l'administration de médicaments, etc.Le traitement de l'eau consiste à éliminer les contaminants de l'eau afin de la rendre propre et sans danger pour l'homme. L'un des principaux contaminants de l'eau sont les colorants, largement utilisé dans les industries du textile, du papier et du cuir. La pollution par les colorants peut entraîner de graves problèmes pour la vie aquatique, la santé humaine et la qualité esthétique de l'eau. Pour éliminer les colorants de l'eau, nous avons synthétisé un nouveau Zr-MOF appelé TMU-66, qui a une forme de sphère creuse et un groupe fonctionnel N-oxyde. TMU-66 peut adsorber efficacement et sélectivement les molécules de colorant par le biais de diverses interactions, telles que les interactions électrostatiques, l'empilement π-π et la liaison de coordination. TMU-66 a présenté une capacité d'adsorption de 472 mg/g pour le colorant rouge Congo à un pH de 6,8 et à 25 °C, une des valeurs les plus élevées obtenues jusqu'à présent pour des adsorbants à base de MOF.La production de combustibles solaires est le processus de conversion de l'énergie solaire en combustibles chimiques qui peuvent être stockés et utilisés ultérieurement. L'un des carburants les plus prometteurs est l'ammoniac (NH3), qui peut être produit à partir d'azote (N2) et d'eau (H2O) en utilisant l'irradiation solaire comme source d'énergie. Ce processus est appelé photoréduction de N2 ou fixation photocatalytique de l'azote. Cependant, ce processus est difficile car N2 est très stable et difficile à décomposer. Nous avons modifié un autre Zr-MOF, appelé MOF-808, en introduisant un groupe nitro dans le linker organique. Cette structure modifiée peut absorber la lumière visible et transférer des électrons aux molécules de N2. Nous avons également combiné le MOF-808/NIP avec un autre matériau, le g-C3N4, pour améliorer l'absorption de la lumière et le transfert d'électrons. Le composite ainsi obtenue, MOF-808/NIP@g-C3N4, peut produire jusqu'à 490 μmol d'ammoniac par gramme de composite et par heure sous irradiation visible.En résumé, les objectifs de ce travail de thèse étaient d'étudier le potentiel des MOF pour deux applications distinctes, en utilisant une approche conceptuelle qui intègre l'ingénierie de la bande interdite, la modulation de la structure et les matériaux composites à hétérojonction. Les résultats ont révélé que les MOF peuvent adsorber les impuretés de l'eau et fonctionner comme des photocatalyseurs pour produire de l'ammoniac grâce à la photoréduction de N2 sous irradiation visible. Les résultats obtenus ouvrent des perspectives très intéressantes dans le domaine de traitement de l'eau polluée et de production d'ammoniac. Ces technologies sont cruciales pour sauvegarder notre planète et garantir un avenir stable.