Contribution à l’étude de l’influence des paramètres de pression sur des élastomères soumis à une décompression rapide d’hydrogène

Contribution to the study of the influence of pressure parameters on elastomers subjected to rapid hydrogen decompression

• Auteur / Autrice : Quentin Gardavaud
• Direction : Frédéric Thiebaud, Maximiliano Melnichuk
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Mécanique
• Date : Soutenance le 18/09/2023
• Etablissement(s) : Bourgogne Franche-Comté
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences pour l'ingénieur et microtechniques (Besançon ; 1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : FEMTO-ST : Franche-Comté Electronique Mécanique Thermique et Optique - Sciences et Technologies (Besançon) - Franche-Comté Electronique Mécanique Thermique et Optique – Sciences et Technologies / FEMTO-ST
• Partenaire(s) de recherche : Etablissement de préparation : Université de Franche-Comté (1971-....)
• Jury : Président / Présidente : Benoit Vieille
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Dominique Perreux
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Alexandre Vivet, Damien Soulat

Mots clés

Mots clés contrôlés

Tomographie

Élastomères

Hydrogène

Mots clés libres

Décompression rapide

Diffusion

Propriétés de traction

Hydrogen

Elastomer

Rapid decompression

Tensile properties

Tomography

Résumé

Il est reporté qu’une décompression rapide dans les systèmes d’hydrogène à haute-pression peut dégrader les élastomères, par des porosités ou des fissures. L’origine des dégradations est la saturation du matériau par la diffusion de l’hydrogène. Lorsqu’on applique une haute-pression jusqu’à saturation, et qu’on dépressurise rapidement, il survient un déséquilibre de concentration d’hydrogène entre l’intérieur et l’extérieur du matériau. Cela conduit à des dégradations sous forme de cavités microscopiques ou de fissures macroscopiques, parfois jusqu’à l’apparition de cloques à la surface des élastomères. Les dégradations dépendent du chargement de pression appliqué.Dans cette thèse, nous étudions l’impact des paramètres de pression sur ces dégradations et sur les propriétés en traction, sur des élastomères ayant subi une décompression rapide. Pour cela, une enceinte permettant la mise sous pression d’éprouvettes jusqu’à 700 bar d’hydrogène est développé. Deux nuances d’élastomères (EPDM et NBR) sont retenues. Dans un premier temps, leurs propriétés mécaniques et de diffusion sont caractérisées.Diverses campagnes expérimentales sont alors menées pour étudier l’influence de trois paramètres de pression : la pression maximale, le temps de saturation et le temps de décompression. Lors de chaque essai de pression, des éprouvettes de traction et d’analyses microstructurales sont insérées dans l’enceinte. Elles sont montées à une certaine pression pendant un temps de saturation déterminé. Puis l’hydrogène est retiré selon un temps de dépressurisation. Pour étudier les dégradations, la tomographie est utilisée. Des statistiques sur les fissures (nombre, longueur) sont calculées pour proposer un niveau de dégradation. Pour étudier les propriétés mécaniques, des essais de traction longitudinale, avant et après hydrogène, sont conduits. Le modèle de néo-Hooke est établi pour quantifier les modifications induites par l’hydrogène. L’étude des résultats expérimentaux montre tout d’abord un comportement similaire des deux matériaux. L’influence de la pression maximale sur les propriétés mécaniques est manifeste, et une corrélation satisfaisante entre la valeur de pression et la chute du paramètre de néo-Hooke est mise en évidence. Les dégradations sont corrélées au temps de saturation. Ce n’est pas le cas avec le temps de dépressurisation. Il apparaît que les évolutions de propriétés mécaniques ne sont pas forcément liées aux modifications de dégradations.Un modèle estimant le risque d’endommagement des élastomères en fonction de la pression, de la géométrie et du matériau est développé. Il consiste à comparer la concentration d’hydrogène dans le matériau, à un critère au-delà duquel des dégradations surviennent. Les résultats expérimentaux permettent de l’alimenter, et d’estimer sa validité. Même si la tendance générale des résultats du modèle par rapport aux expériences est correcte, il est envisagé d’utiliser des lois de comportement mécaniques plus sophistiquées pour améliorer l’identification et gagner en certitude sur les prédictions de dégradation. L’étude du comportement visqueux des élastomères est aussi mise en perspective.

It has been reported that rapid decompression in high-pressure hydrogen systems can degrade elastomers, through porosity or cracking. The origin of degradation is the saturation of the material by hydrogen diffusion. When high-pressure is applied until saturation is reached, and then depressurized rapidly, an unbalance in hydrogen concentration occurs between the inside and outside of the material. This leads to degradations in the form of microscopic cavities or macroscopic cracks, sometimes blistering the elastomer surface. Degradations depend on the pressure loading applied.In this thesis, we investigate the impact of pressure parameters on these degradations and on tensile properties, on elastomers that have undergone rapid decompression. The three parameters studied are maximum pressure, saturation time and decompression time. To this end, a chamber was developed for pressurizing polymer specimens up to 700 bar of hydrogen. Two elastomer grades (EPDM and NBR) were selected. First, their mechanical and diffusion properties were characterized.Various experimental campaigns were then carried out to study the influence of three pressure parameters. During each pressure test, tensile and microstructural specimens are inserted into the chamber. They are pressurized for a specified saturation time. The hydrogen is then removed after a depressurization time. Tomography is used to study degradation. Crack statistics (number, length) are calculated to propose a level of degradation. To study mechanical properties, longitudinal tensile tests, before and after hydrogen, are carried out. The neo-Hooke model is established to quantify hydrogen-induced modifications. The study of the experimental results shows, first of all, a similar behavior of the two materials. The influence of maximum pressure on mechanical properties is clear, and a satisfactory correlation between the pressure value and the fall in the neo-Hooke parameter is demonstrated. Degradation correlates with saturation time. This is not the case with depressurization time. It appears that changes in mechanical properties are not necessarily linked to changes in degradation.A model estimating the risk of damage to elastomers as a function of pressure, geometry and material has been developed. It involves comparing the hydrogen concentration in the material with a criterion above which degradation occurs. Experimental results are used to feed this criterion, and to assess its validity. Although the general trend of model results compared with experiments is correct, it is planned to use more sophisticated mechanical behavior laws to improve identification and increase the certainty of degradation predictions. The study of the viscous behavior of elastomers is also put into perspective.