Émission de photons dans un microscope à effet tunnel : application à l'étude des propriétés optiques et électroniques de systèmes hybrides métal-semi-conducteur

Light emission from a Scanning Tunneling Microscope : Study of the electronic and optical properties of a hybrid metal-TMD system

• Auteur / Autrice : Estefania Alves Alves
• Direction : Roland Coratger, Renaud Pechou
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Nanophysique
• Date : Soutenance le 18/12/2023
• Etablissement(s) : Toulouse 3
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la Matière (Toulouse)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre d'élaboration de matériaux et d'études structurales (Toulouse ; 1988-....)
• Jury : Président / Présidente : David Guéry-Odelin
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Nordin Felidj
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Nicolas Large, Elizabeth Boer-Duchemin

Mots clés

Mots clés contrôlés

Excitons

Photons -- Émission

Métaux de transition

Mots clés libres

Couches 2D

Effet tunnel

Dispositifs opto-électroniques

DDA modélisation

Système hybride

Exciton

Bidimensional systems

Scanning tunneling microscope

Opto-electronical devices

DDA simulation

Hybrid system

Exciton

Résumé

Les dichalcogénures de métaux de transition (TMD) sont une famille de semi-conducteurs qui présentent un gap direct lorsque leur épaisseur est réduite jusqu'à la monocouche, ce qui leur confère des propriétés optiques et électroniques exceptionnelles, notamment une luminescence avec un rendement élevé. La technique d'émission de lumière dans un microscope à effet tunnel (STM-LE) est utilisée pour étudier l'émission de photons de ces monocouches. Cette technique originale consiste à injecter grâce au courant tunnel des porteurs de charges de manière très locale dans des monocouches de TMD. Cela conduit à la création d'excitons, paires électrons-trous liées par des forces de Coulomb, au sein de la monocouche. Ces excitons vont se désexciter en émettant des photons dont l'énergie correspond au gap direct du semi-conducteur. Ce phénomène de luminescence est mis en évidence expérimentalement en utilisant un microscope STM couplé à un dispositif de détection optique, ce qui permet une analyse de l'émission de photons à la fois sur le plan spectral et spatial avec une résolution nanométrique. Le couplage électromagnétique des monocouches de TMD avec leurs substrats métalliques donne naissance à des structures hybrides métal/semi-conducteur dont les propriétés optiques et électroniques sont étudiées. La nature du substrat (plasmonique ou non) et sa morphologie (uniforme ou nanostructurée) jouent un rôle essentiel tant sur l'intensité que sur la distribution spectrale de la luminescence émise. En effet, lorsque des substrats plasmoniques sont utilisés, le mécanisme d'émission lumineuse implique le couplage électromagnétique entre des modes plasmoniques excités par le courant tunnel et les excitons confinés au sein de la monocouche de TMD. Cette interaction donne lieu à une émission de photons plus efficace. En jouant avec la morphologie de ces substrats, il est possible d'ajuster ce couplage afin d'obtenir une amplification ou une atténuation de l'émission de lumière. Sachant que l'interaction électromagnétique entre plasmons et excitons joue un rôle important dans la luminescence des monocouches dans le cas d'une jonction STM hybride TMD/métal plasmonique, des simulations numériques électromagnétiques sont réalisées via la méthode DDA (Discrete Dipole Approximation). Dans ces simulations, les effets quantiques du courant tunnel sont pris en compte en utilisant le modèle Quantum Corrected Model. Les modes électromagnétiques présents dans la jonction et leur dépendance vis-à-vis des paramètres tunnel (distance pointe-surface et tension de polarisation) sont mis en évidence à partir de la simulation de la réponse optique de la jonction à une onde excitatrice incidente. En particulier, les modes "gap plasmon" et le couplage plasmon-exciton de type Fano se produisant à l'interface entre la monocouche et le substrat plasmonique sont mis en évidence. L'influence de la morphologie du substrat sur les propriétés de ces modes a également été analysée. En s'inspirant des modèles théoriques de l'émission de lumière dans des jonctions STM purement métalliques proposés dans la littérature, un modèle est développé afin d'obtenir des spectres théoriques de luminescence d'une jonction STM hybride TMD/métal plasmonique. Ce modèle prend en compte les propriétés optiques et électroniques de la monocouche, ainsi que le courant tunnel, source d'excitation à l'origine du phénomène de luminescence. De plus, en utilisant les résultats obtenus à partir des simulations numériques, le couplage électromagnétique entre les excitons confinés dans la monocouche de TMD et les plasmons excités dans la nanocavité formée par la configuration pointe-surface du STM est également considéré. Pour finir, l'effet de la morphologie du substrat sur l'émission de lumière est étudié de manière théorique. Ces résultats sont comparés aux résultats expérimentaux afin de valider le modèle présenté.

Transition metal dichalcogenides (TMDs) are a family of semiconductors that exhibit a direct bandgap when their thickness is reduced to a monolayer, giving them remarkable optical and electronic properties, including high-efficiency luminescence. Photon emission from these monolayers is investigated using the STM-LE (Light Emission induced by Scanning Tunneling Microscopy) technique. This innovative method involves the localized injection of charge carriers into TMD monolayers through the tunneling current. This process results in the formation of excitons, electron-hole pairs bound by Coulomb forces, within the TMD monolayer. These excitons decay radiatively emitting photons whose energy corresponds to the direct bandgap of the semiconductor. This light emission process is experimentally studied using an STM microscope combined with a light detection system, enabling spectral and spatial analysis of the photon emission with nanometer-scale resolution. The electromagnetic interaction between TMD layers and their metallic substrates leads to the formation of hybrid metal-semiconductor structures, the optical and electronic properties of which are under investigation. The nature of the substrate (plasmonic or non-plasmonic) and its morphology (uniform or nanostructured) play a crucial role in both the intensity and spectral distribution of the emitted photons. Indeed, for plasmonic substrates, the photon emission process involves the electromagnetic coupling between plasmon modes excited by electron tunneling and excitons confined within the TMD monolayer. This interaction leads to an enhancement of the photon emission. Moreover, by tuning the morphology of the substrate, it becomes possible to modify this coupling and thus, the photon emission rate. Considering the significant role of the electromagnetic interaction between plasmon modes and excitons in the luminescence from TMD monolayers within a hybrid TMD/metal-plasmonic STM junction, electromagnetic numerical simulations are carried out using the DDA (Discrete Dipole Approximation) method. These simulations account for electron tunneling using the Quantum Corrected Model. By simulating the optical response of the junction to an incident excitation wave, the electromagnetic modes within the junction and their dependence on the tunneling parameters, such as tip-surface distance and bias voltage, are investigated. In particular, gap plasmon modes and the Fano-type plasmon-exciton coupling at the interface between the monolayer and the plasmon substrate are pointed out. Furthermore, the role of substrate morphology on the properties of these modes is also addressed. Based on theoretical models describing the light emission taking place in purely metallic STM junctions proposed in the literature, a model is developed to compute theoretical light emission spectra for a hybrid TMD/plasmonic-metal STM junction. This model takes into account the optical and electronic properties of the TMD monolayer, and the electron tunneling as the excitation source at the origin of the light emission phenomenon. In addition, using the results obtained from the numerical simulations, the electromagnetic coupling between the excitons confined in the TMD monolayer and the plasmons excited in the nanocavity formed by the tip-surface configuration of the STM is also considered. Finally, the effect of the substrate morphology on the light emission is studied theoretically. These results are compared with the experimental findings in order to validate the model presented.