Thèse soutenue

Calculs ab initio des mécanismes de conductivité électronique à l’interface multiferroïque entre oxydes de structure spinelle et pérovskite

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Auteur / Autrice : Kedar Sharma
Direction : Rémi ArrasLionel Calmels
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Sciences de la Matière
Date : Soutenance le 12/12/2023
Etablissement(s) : Toulouse 3
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la Matière (Toulouse)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre d'élaboration de matériaux et d'études structurales (Toulouse ; 1988-....)
Jury : Président / Présidente : Corinne Lacaze-Dufaure
Examinateurs / Examinatrices : Antoine Barbier, Rossitza Pentcheva
Rapporteurs / Rapporteuses : Jacek Goniakowski, Grégory Geneste

Résumé

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Les oxydes de métaux de transitions et leurs interfaces devraient permettre de concevoir des dispositifs miniaturisés pour l'électronique, dont la composition répond aux contraintes environnementales et économiques. Dans cette thèse, nous avons eu pour but d'étudier des ferrites de structure spinelle MFe2O4 (M = Co, Ni), matériaux en principe isolants et ferrimagnétiques avec des températures de Curie élevées, mais qui peuvent devenir métalliques lorsqu'ils forment une interface avec un oxyde ferroélectrique de structure pérovskite tel que BaTiO3 et qu'un champ électrique externe leur est appliqué. Dans le cadre du projet ANR Nano-circuits fonctionnels réalisés par NANOlithographie aux interfaces MULTIferroïques laminaires (MULTINANO) et dans le but de proposer des nanocircuits reconfigurables offrant des fonctionnalités spintroniques, nous avons mené une étude à base de calculs ab initio, dans le but de comprendre les mécanismes qui gouvernent la formation des domaines conducteurs. Pour cela, nous avons étudié séparément les divers blocs qui forment l'interface MFe2O4/BaTiO3 à la base de ces domaines. Après une description de l'état de l'art (Chapitre 1) et des méthodes numériques utilisées dans cette thèse (Chapitre 2), nous décrivons les propriétés structurales, magnétiques et électroniques que nous avons calculées en fonction de la distribution des cations M/Fe dans la maille utilisé pour décrire les cristaux MFe2O4 stoechiométriques (chapitre 3). Nos calculs confirment que l'état fondamental correspond à une structure spinelle dite inverse, par la suite considérée comme référence. Tout écart à cette distribution de cations réduit la largeur de bande interdite située au niveau de Fermi. Dans le Chapitre 4, nous nous sommes intéressés à la stabilité de différents types de substitutions ou de lacunes atomiques dans des cristaux non stœchiométriques. Nous avons en particulier montré que des lacunes neutres de cations ou qu'un excès d'atomes de Ni peuvent transformer la ferrite NiFe2O4 en conducteur de type p. Nous avons aussi montré que des lacunes neutres d'oxygène dans la structure spinelle inverse créent de nouveaux états électroniques dans la bande interdite, mais ne changent cependant pas l'aimantation du matériau. Finalement, tenant compte du fait que, dans le projet MULTINANO, les ferrites de structures spinelles sont synthétisées sous la forme de couches minces, nous avons étudié en détail le rôle des surfaces polaires (001) (Chapitre 5). Nous avons calculé et décrit comment les conditions de croissance choisies permettent de stabiliser une terminaison de surface particulière. Nos résultats montrent que le caractère localement métallique ou isolant de la surface, ainsi que l'aimantation locale, dépendent de la terminaison atomique et des reconstructions atomiques et électroniques associées. Nous avons montré que la structure électronique de la surface peut être sensible à une éventuelle contrainte épitaxiale. Les résultats obtenus pour les surfaces mettent en avant les difficultés qui seront rencontrées pour l'étude des interfaces NiFe2O4/BaTiO3(001). A la fin de ce manuscrit, nous présentons des résultats préliminaires pour une terminaison atomique NiFeO4/Ti2O4 pour laquelle nous avons calculé un couplage magnétoélectrique de 3.16E10-10 G cm2 V-1.