Calcul ab-initio des propriétés physiques d'hétérostructures associant des matériaux ferromagnétiques à anisotropie magnétique perpendiculaire et des dichalcogénures de métaux de transition

Ab-initio calculation of the physical properties of heterostructures associating ferromagnetic materials with perpendicular magnetic anisotropy and transition metal dichalcogenides

• Auteur / Autrice : Paul Marcon
• Direction : Lionel Calmels, Rémi Arras
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique de la matière
• Date : Soutenance le 30/11/2023
• Etablissement(s) : Toulouse 3
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la Matière (Toulouse)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre d'élaboration de matériaux et d'études structurales (Toulouse ; 1988-....)
• Jury : Président / Présidente : Pierre Renucci
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Lionel Calmels, Rémi Arras, Cyrille Barreteau, Mairbek Chshiev, Vincent Mauchamp, Debora Pierucci
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Cyrille Barreteau, Mairbek Chshiev

Mots clés

Mots clés contrôlés

Métaux de transition

Anisotropie

Matériaux ferromagnétiques

Mots clés libres

Matériaux ferromagnétiques à anisotropie magnétique perpendiculaire

Structure électronique

Vallée-tronique

Dichalcogénures de métaux de transitions

Calculs ab-initio

Hétérostructures de van der Waals

Van der Waals heterostructures

Electronic structure

First principles calculations

Valleytronics

Magnetic materials with perpendicular magnetic anisotropy

Transition metal dichalcogenides

Résumé

La possibilité de synthétiser des hétérostructures formées de matériaux 2D offre des perspectives majeures pour l'amélioration des composants spintroniques actuels ou la réalisation de nouveaux dispositifs. Le contrôle et la bonne compréhension des propriétés physiques de ces systèmes constituent de fait un enjeu technologique majeur. Au cours de cette thèse, nous avons étudié, à l'aide de calculs ab initio basés sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT), des hétérostructures formées de monocouches de dichalcogénures de métaux de transition (TMDCs) et de cristaux ferromagnétiques présentant une anisotropie magnétique perpendiculaire. Trois objectifs principaux ont été définis : (i) comprendre comment utiliser la proximité magnétique pour lever la dégénérescence des vallées et quantifier l'effet Zeeman des vallées ; (ii) évaluer la possibilité d'injecter un gaz d'électrons polarisé en spin dans des vallées spécifiques du feuillet de TMDC ; (iii) examiner l'impact de la proximité sur le couplage spin-orbite dans le feuillet de TMDC et sur les phénomènes Rashba et Dresselhaus dans ces systèmes. Nous avons d'abord étudié des multicouches possédant une électrode constituée d'un métal et d'une barrière isolante non 2D. Dans le système Fe/MgO/MoS2, nous avons calculé qu'un transfert d'électrons spontané s'opère de la couche de Fe vers le monofeuillet de MoS2, donnant lieu à la formation d'un gaz d'électrons non polarisé en spin. Nous avons établi un modèle expliquant la compétition entre les effets spin-orbite de type Rashba et Dresselhaus et les effets de proximité magnétique sur les bandes de valence de MoS2 : Ce modèle nous a permis de montrer que les effets de proximité sont prédominants pour une faible épaisseur de MgO (<0.42 nm), et tendent à disparaître au profit des effets spin-orbite pour à plus forte épaisseur (> 1.06 nm). Nous avons prédit qu'il est possible d'obtenir des effets spin-orbites plus forts en remplaçant l'électrode de Fe par une électrode non-magnétique de V. Afin d'augmenter les effets de proximité magnétique, nous avons finalement décider d'étudier des hétérostructures [Co1Ni2]n/h-BN/WSe2, dans lesquelles [Co1Ni2]n est un super réseau à anisotropie magnétique perpendiculaire et h-BN un isolant bidimensionnel. Pour ce système, nous prédisons qu'il serait possible d'avoir une polarisation en spin des vallées aux points K et K'. Finalement, nous avons étudié les propriétés particulières de l'hétérostructure de van der Waals Graphène/CrI3/WSe2,dans laquelle l'électrode magnétique est également remplacée par des matériaux 2D.

The ability to synthesize heterostructures made up of 2D materials provides significant opportunities for improving current spintronic components or developing new devices. Thus, the control and deep understanding of the physical properties of these systems become a critical technological challenge. During this thesis, we examined heterostructures composed of transition metal dichalcogenide (TMDC) monolayers and ferromagnetic crystals exhibiting perpendicular magnetic anisotropy, using ab initio calculations based on density functional theory (DFT). We focus on three main goals: (i) understanding how to use magnetic proximity to lift valley degeneracy and quantify the valley Zeeman effect; (ii) assessing the possibility of injecting spin-polarized electron gas into specific valleys of the TMDC sheet; (iii) investigating the impact of proximity on spin-orbit coupling in the TMDC sheet and on the Rashba and Dresselhaus phenomena in these systems. We first studied multilayers with an electrode made up of a metal and a non-2D insulating barrier. In the Fe/MgO/MoS2 system, we computed that a spontaneous electron transfer occurs from the Fe layer to the MoS2 monolayer, leading to the formation of a non-spin-polarized electron gas. We established a model explaining the competition between Rashba and Dresselhaus-type spin-orbit effects and magnetic proximity effect on the MoS2 valence bands: This model allowed us to show that proximity effect predominate for thin MgO (<0.42 nm) and tend to disappear in favor of spin-orbit effects for thicker layers (> 1.06 nm). We predicted that stronger spin-orbit effects can be achieved by replacing the Fe electrode with a non-magnetic V electrode. To boost the magnetic proximity effects, we finally decided to study [Co1Ni2]n/h-BN/WSe2 heterostructures, in which [Co1Ni2]n is a superlattice with perpendicular magnetic anisotropy, and h-BN is a two-dimensional insulator. For this system, we predict that it could be possible to have a spin polarization of the valleys at the K and K' points. Ultimately, we explored the unique properties of the van der Waals heterostructure Graphene/CrI3/WSe2, where the magnetic electrode is also replaced by 2D materials.