Contrôle précis d’auto-assemblages hors équilibre dans des hydrogels multicomposants

Precise control of out-of-equilibrium self-assembly in multicomponent hydrogels

• Auteur / Autrice : Alvaro Lopez-Acosta
• Direction : Thomas Hermans
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie
• Date : Soutenance le 21/11/2023
• Etablissement(s) : Strasbourg
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Chimie de la matière complexe (Strasbourg)
• Jury : Président / Présidente : Emilie Moulin
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Roxanne Kieltyka, Adrien Quintard

Mots clés

Mots clés contrôlés

Chimie supramoléculaire

Polymères

Autoassemblage

Mots clés libres

Auto-assemblage

Polymère supramoléculaire

Combustible chimique

Tri automatique

Co-assemblage

Self-assembly

Supramolecular polymer

Chemical fuel

Self-sorting

Co-assembly

Résumé

L'objectif de cette thèse est d'exploiter des combustibles chimiques afin d'obtenir une plus grande précision dans l'auto-assemblage multicomposant - y compris l'autotri, le contrôle spatio-temporel et la morphologie -, pour finalement obtenir des matériaux avec des propriétés bien définies et améliorées.Tout d'abord, nous avons conçu un système alimenté chimiquement et des gélifiants qui nous ont permis d'explorer l'autotriage dans les hydrogels multicomposants. Ensuite, nous avons poursuivi le cycle précédent en nous concentrant sur les propriétés de la spectroscopie de photoluminescence du système. Nous avons exploré comment le contrôle des combustibles chimiques pour activer les monomères nous a permis d'obtenir un co-assemblage contrôlé et de maîtriser la morphologie des fibres formées ainsi que leurs propriétés. Troisièmement, nous avons approfondi la formation spatio-temporelle des gels à l'aide de la lumière.Enfin, nous avons situé le travail de cette thèse dans un contexte plus large et fourni des orientations futures étayées par des résultats préliminaires combinant des dispositifs microfluidiques et la microscopie à super-résolution pour les fibres alimentées chimiquement.

The aim of this thesis is to exploit chemical fuels to gain precision over multicomponent self-assembly -including self-sorting, spatiotemporal control, and morphology-, to ultimately obtain materials with well-defined and enhanced properties.Firstly, we designed a chemically fuelled system that enabled us to explore self-sorting and template removal in multicomponent hydrogels. Secondly, we further developed the previous cycle and focused on the photoluminescence spectroscopy properties of the system. By controlling the fuels amounts we could achieve finely tuned co-assembly, providing unprecedented control over the morphology of the fibres formed as well as its properties. Thirdly, we delved deeper into the spatiotemporal formation of gels by incorporating a photoacid to the chemical reaction cycle.Finally, we put the work of this thesis in a broader context and provided future directions supported by preliminary results combining microfluidic devices and super-resolution microscopy for chemically fuelled fibres.