Dynamique quantique de la diffusion d’adsorbats

Quantum dynamics of the diffusion of adsorbates

• Auteur / Autrice : Oussama Bindech
• Direction : Roberto Marquardt
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie
• Date : Soutenance le 08/12/2023
• Etablissement(s) : Strasbourg
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de chimie (Strasbourg ; 2005-....)
• Jury : Président / Présidente : Alexandra Viel
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Christine Goyhenex, Peter Fouquet
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Marius Lewerenz, Shirin Faraji

Mots clés

Mots clés contrôlés

Spectroscopie

Adsorption

Mots clés libres

Adsorption dissociative

Spectroscopie vibrationnelle

Diffusion quantique

Multi-configuration time-dependent hartree (MCTDH)

Résonance de fermi

Fonction de diffusion intermédiaire (ISF)

Dissociative adsorption

Vibrational spectroscopy

Quantum diffusion

Multi-configuration time-dependant hartree (MCTDH)

Fermi resonance

The intermediate scattering function (ISF)

Résumé

Cette thèse a pour but d’étudier la dynamique des adsorbats avec une approche théorique entièrement quantique. Nous nous intéressons particulièrement aux systèmes H/Pd(111) et H2 /Pd(111). Une grande partie de ce travail est liée à l’étude des états vibrationnels et des énergies propres des atomes d’hydrogène sur la surface de palladium. Cette étude a montré la présence d’un couplage par effet tunnel et résonance de Fermi des modes vibrationnels localisés du système. Des simulations numériques mettant en évidence la manifestation de ces deux effets quantiques dans le comportement dynamique des atomes d’hydrogène à la surface du palladium sont présentées. Nous proposons enfin une nouvelle méthode de calcul de la fonction de diffusion intermédiaire qui repose sur une approche stochastique quantique. Un résultat préliminaire est comparé à des expériences de spin écho.

The present thesis aims at studying the dynamics of adsorbates following a fully quantum theoretical approach. We are particularly interested in the H/Pd(111) and H2 /Pd(111) systems. A large part of this work is related to the study of the vibrational states and eigenenergies of the hydrogen atoms on the palladium surface. This study showed the presence of tunneling and Fermi resonance coupling of localized vibrational modes of the system. Numerical simulations highlighting the manifestation of these two quantum effects in the dynamical behavior of hydrogen atoms on the palladium surface are presented. We finally propose a new method to calculate the intermediate scattering function (ISF) which relies on a quantum stochastic approach. A preliminary result is confronted with spin echo experiments.