Dynamique de relaxation dans des boîtes quantiques GaN/AlN : étude par photoluminescence et transmission différentielle pompe-sonde résolues en temps

Relaxation dynamics in GaN/AlN quantum dots : study by time-resolved photoluminescence and pump-probe differential transmission

• Auteur / Autrice : Maryna Hrytsaienko
• Direction : Mathieu Gallart
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique de la matière condensée
• Date : Soutenance le 03/10/2023
• Etablissement(s) : Strasbourg
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie-physique (Strasbourg ; 1994-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de physique et chimie des matériaux (Strasbourg)
• Jury : Président / Présidente : Thierry Charitat
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Iryna Gozhyk
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Andréa Balocchi, Bernard Gil

Mots clés

Mots clés contrôlés

Photoluminescence

Propriétés électriques

Semiconducteurs

Points quantiques

Relaxation (physique nucléaire)

Mots clés libres

Boîtes quantiques GaN/AlN

Semi-conducteur III-V

L’effet Stark quantique confiné

Dynamique de relaxation

Recombinaison radiative

Thermalisation

Photoluminescence résolue dans le temps

Expériences de pompe-sonde

Effet Auger

GaN/AlN Quantum dots

III-V semiconductor

Quantum confined stark effect

Relaxation dynamics

Radiative recombination

Thermalization

Time-resolved photoluminescence

Pump-probe experiments

Auger effect

Résumé

Dans cette étude, nous avons approfondi la dynamique complexe de relaxation des paires électron-trou au sein de boîtes quantiques GaN/AlN à l’état de l’art. Grâce à l’utilisation combinée de différentes techniques d’optique ultra-rapide, nous avons étudié la dynamique des paires électron-trou depuis leur photocréation dans la couche de mouillage jusqu’à leur recombinaison à partir des états discrets des boîtes, sur des échelles de temps allant de quelques centaines de femtosecondes à quelques nanosecondes. La photoluminescence résolue en temps a montré que l’effet Stark quantique confiné est le principal facteur responsable de la dépendance des durées de vie radiatives en fonction de la taille de la boîte. A partir de la forme des déclins, qui s’écartait de la simple fonction exponentielle attendue, nous avons extrait des informations pertinentes sur la structure de l’échantillon comme, par exemple, la présence d’un état sombre influençant la dynamique via une capture réversible des porteurs. De plus, différentes morphologies de boîtes ont été identifiées dans un autre échantillon, chacune présentant de temps de recombinaison spécifique. Notre modèle analytique a également confirmé l’absence d’écrantage du champ électrique interne par les porteurs photo-injectés pendant la recombinaison. Les expériences de pompe-sonde dégénérées et non-dégénérées ont révélé une efficacité des processus de thermalisation et de capture dans les boîtes rarement observée dans d’autres systèmes semi-conducteurs III-V. Ces découvertes soulignent les propriétés uniques du GaN et des conditions expérimentales spécifiques employées. L’évolution du temps de montée du signal de transmission différentielle avec l’énergie des photons indique une saturation des états en dessous de l’énergie de l’impulsion de sonde. Parallèlement, la dynamique de relaxation est régie à la fois par les durées de vie radiatives et la densité des états accessibles à plus basse énergie. Plus précisément, cette dynamique ralentit lorsque l’énergie de sonde est résonnante avec l’état fondamental de la boîte ou l’un de ses états excités. En revanche, des processus tels que l’effet Auger, et potentiellement un écrantage du champ électrique interne, accélèrent cette dynamique, en particulier à des densités de porteurs élevées.

In this study, we investigated the complex relaxation dynamics of electron-hole pairs within state-of-the-art GaN/AlN quantum dots. Thanks to the combined use of different ultrafast optics techniques, we have studied the dynamics of electron-hole pairs from their photocreation in the wetting layer to their recombination from the discrete states of the dots, on timescales ranging from a few hundred femtoseconds to a few nanoseconds. Time-resolved photoluminescence showed that the quantum confined Stark effect is the main factor responsible for the dependence of radiative lifetimes on dot size. From the shape of the decays, which deviated from the expected simple exponential function, we extracted relevant information about the structure of the sample, highlighting the reversible capture of carriers in a dark state. Additionally, different dot morphologies were identified in another sample, each exhibiting specific recombination times. Our analytical model also confirmed the absence of screening of the internal electric field by the photo-injected carriers during recombination. Degenerate and non-degenerate pump-probe experiments have revealed an efficiency of thermalization and capture processes in dots rarely seen in other III-V semiconductor systems. These findings highlight the unique properties of GaN and the specific experimental conditions employed. The evolution of the rise time of the differential transmission signal with the energy of the photons indicates a saturation of the states below the energy of the probe pulse. At the same time, the relaxation dynamics is governed by both the radiative lifetimes and the density of accessible states at lower energies. More precisely, this dynamic slows down when the probe energy is resonant with the ground state of the dot or one of its excited states. On the other hand, processes such as the Auger effect, and potentially screening of the internal electric field, accelerate this dynamics, especially at high carrier densities.