Nanocristaux de HgTe et boîtes quantiques de graphène pour l'opto-électronique THz : absorption intrabande, dynamique des porteurs et émission cohérente THz

HgTe nanocrystals and graphene quantum dots for THz optoelectronics : intraband absorption, carrier dynamics and coherent THz emission

• Auteur / Autrice : Thibault Apretna
• Direction : Juliette Mangeney
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique et chimie des matériaux
• Date : Soutenance le 28/03/2023
• Etablissement(s) : Sorbonne université
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie des matériaux (Paris ; 2000-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de physique de l'ENS (Paris ; 2019-....)
• Jury : Président / Présidente : Jean-François Lampin
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Robson Ferreira, Emmanuel Lhuillier
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Frédéric Teppe, Sébastien Sauvage

Mots clés

Mots clés contrôlés

Points quantiques

Spectroscopie terahertz

Propriétés électroniques

Propriétés optiques

Graphène

Mots clés libres

Nanocristaux

HgTe

Terahertz

Graphene

Boîtes quantiques

THz

Nanocrystals

HgTe

Terahertz

Graphene

Quantum Dots

THz

Résumé

Bien que les applications potentielles des ondes Terahertz (THz) soient très prometteuses, leur développement est actuellement limité par le manque de sources et de détecteurs performants à ces fréquences. En effet, ce domaine spectral se situe en dehors des plages de fréquences accessibles par les dispositifs électroniques ou optiques conventionnels. La recherche de nouveaux matériaux et concepts ainsi que le développement de nouvelles technologies sont donc essentiels pour exploiter pleinement ces ondes THz. Dans ce contexte, mon travail de thèse vise à évaluer le potentiel de deux nouveaux nanomatériaux que sont les larges nanocristaux de HgTe ainsi que les larges boîtes quantiques de graphène pour le développement de dispositifs opto-électroniques opérant aux fréquences THz. Nous présentons tout d'abord une étude approfondie des propriétés optiques des nanocristaux de HgTe. Nous avons notamment démontré une large résonance dans le spectre d'absorption, centrée autour de 4.5THz. Nous avons développé un modèle microscopique et interprété cette absorption aux fréquences THz comme le résultat de multiples transitions intrabandes des porteurs confinés entre les états électroniques quantifiés. La deuxième partie de ce travail concerne l'étude de la photoréponse et de la dynamique des porteurs chauds dans les nanocristaux de HgTe. Nous rapportons un temps de recombinaison des porteurs hors-équilibre relativement long, de l'ordre de quelques picosecondes. La troisième partie, présente des mesures d'émission cohérente d'ondes THz par les nanocristaux de HgTe sous excitation optique femtoseconde. Nous y développons un formalisme décrivant les processus non-linéaires du second-ordre et nous démontrons que les phénomènes physiques mis en jeu dans l'émission cohérente THz mesurée sont les effets photo-galvanique et d'entraînement de photons (photon-drag). Enfin, la dernière partie est consacrée à des travaux théoriques et expérimentaux menés sur les propriétés optiques aux fréquences THz des boîtes quantiques de graphène.

While the applications of terahertz (THz) electomagnetic waves are very promising, their development is still currently limited by the lack of efficient sources and detectors operating at these frequencies. Indeed, this spectral domain lies outside the frequency ranges accessible by conventional electronic or optical devices. The research of new materials and concepts as well as the development of novel technologies are thus essential to fully exploit these THz waves. In this context, my thesis work aims at evaluating the potential of two new nanomaterials, large HgTe nanocrystals and large graphene quantum dots (GQD), for the development of optoelectronic devices operating at THz frequencies. We first present an in-depth study of the optical properties of HgTe nanocrystals. In particular, we have demonstrated a broad resonance in the absorption spectrum, centered around 4.5THz. We have developed a microscopic model and interpreted this absorption at THz frequencies as the result of multiple intraband transitions of single carriers between quantized electronic states. The second part of this work concerns the study of the photoresponse and the dynamics of hot carriers in HgTe nanocrystals. We report a relatively long recombination time of non-equilibrium carriers, of the order of a few picoseconds. The third part presents coherent THz emission measurements from HgTe nanocrystals under femtosecond optical excitation. We develop a formalism describing the second-order nonlinear processes and we demonstrate that the physical phenomena involved in the measured THz coherent emission are the photo-galvanic and photon-drag effects. Finally, the last part is devoted to theoretical and experimental work on the optical properties at THz frequencies of graphene quantum dots.