Thèse soutenue

Modification de Surface de Transistor par des complexes Organométalliques pour détecter des lons trivalents

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Auteur / Autrice : Charlene Gadroy
Direction : Franck Le DerfNadine Mofaddel
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie
Date : Soutenance le 26/06/2023
Etablissement(s) : Normandie
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale normande de chimie (Caen)
Partenaire(s) de recherche : Etablissement de préparation de la thèse : Université de Rouen Normandie (1966-....)
Laboratoire : Chimie organique, bioorganique : réactivité et analyse (Mont-Saint-Aignan, Seine-Maritime ; 2000-....)
Jury : Président / Présidente : Bérengère Lebental
Examinateurs / Examinatrices : Anne Varenne, Géraldine Gouhier, Benoît Piro, Julien Vieillard
Rapporteur / Rapporteuse : Frédéric Lemaître, Raphaël Tripier

Résumé

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Depuis plusieurs décennies, il y a une augmentation de la concentration en éléments traces métalliques d’origine anthropique dans l’environnement. Dans le domaine médical, les avancées technologiques au cours de ces deux derniers siècles ont été très importantes, notamment dans le développement de technologies non invasives permettant de détecter et de diagnostiquer des maladies. Le gadolinium (III) est un élément de la famille des terres rares utilisé sous forme complexé lors des analyses d’imagerie par résonnance magnétique (IRM). Cet agent de contraste est donc injecté au patient pour améliorer la qualité des images IRM puis excrété dans les urines des patients de sorte qu’il se retrouve dans les eaux brutes qui arrivent en station d’épuration. Malheureusement ces stations ne savent pas traiter ce complexe qui sera donc rejeté dans les eaux naturelles. Tant qu’il est complexé, le gadolinium (III) a une dangerosité limitée. Néanmoins, ce complexe peut être dissocié et dans ce cas, l’ion Gd3+ devient un élément toxique qui aura tendance à s’accumuler dans les organismes vivants, devenant un réel danger pour la faune, la flore et l’environnement. Les travaux de cette thèse ont pour vocation à développer un dispositif analytique capable de détecter et de quantifier cet ion dans les eaux analysées. Il sera présenté tout d’abord la synthèse d’un macrocycle original, l’acide 1,4,7,10-tétraazacyclododécane-1,4,7,10-tétraacétique (DOTA) porteur d’une fonction thiol compatible avec une immobilisation forte sur surface d’or. De par sa sélectivité, cette molécule pourra capturer par complexation le gadolinium (III) en solution. Je développerai également la synthèse de liquides ioniques servant de compétiteur à l’ion-cible pour l’interaction avec le macrocycle. Les molécules seront synthétisées et caractérisées avant d’être couplées en surface. Les constantes de formation du complexe entre le gadolinium (III) et le macrocycle seront déterminés expérimentalement pour valider la stratégie de compétition envisagée. Les dispositifs obtenus seront également caractérisés par différentes techniques de caractérisation de surface pour valider la fonctionnalisation de l’électrode de travail de notre dispositif. Enfin, je vous présenterai la fabrication et la caractérisation de notre transistor sensible et spécifique au Gd(III). La sensibilité et la sélectivité de notre dispositif seront déterminées en milieu modèle mais également en présence de solutions complexes pour démontrer la pertinence de notre capteur électrochimique.