Etude de l'influence de fibres naturelles sur la cinétique de réticulation de résines bio-sourcées

Influence of natural fibers on curing kinectis of biobased resins

• Auteur / Autrice : Jean baptiste Jouenne
• Direction : Alexandre Vivet, Laurent Cauret
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Génie des procédés
• Date : Soutenance le 01/12/2023
• Etablissement(s) : Normandie
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale physique, sciences de l’ingénieur, matériaux, énergie (Saint-Etienne du Rouvray, Seine Maritime)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre de recherche sur les ions, les matériaux et la photonique (Caen ; 2008-....)
• Partenaire(s) de recherche : établissement co-accrédité : Université de Caen Normandie (1971-....)
• Jury : Président / Présidente : Laurent Fontaine
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Sébastien Comas-Cardona, Patrice Malfreyt, Yvette Ngono-Ravache
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Sébastien Comas-Cardona, Patrice Malfreyt

Mots clés

Mots clés contrôlés

Calorimétrie

Dynamique moléculaire

Fibres végétales

Lin

Résines époxydes

Réticulation (polymérisation)

Mots clés libres

Époxy

Fibres de lin

Crosslinking

Calorimetry

Molecular dynamics

Flax fibers

Epoxy

Résumé

Le développement de composites à matrices biosourcées et renforcées par des fibres naturelles est une solution envisagée par les industriels pour répondre aux problématiques environnementales. Cependant, la méconnaissance des interactions qui se produisent durant la mise en oeuvre entre les fibres naturelles et la résine pendant la réticulation ne permet pas d'obtenir des procédés de fabrication stabilisés et rend l'industrialisation à grande échelle difficile. Cette étude propose d'évaluer l'influence de la présence de fibres de lin sur la cinétique de réticulation d'une résine époxy-amine biosourcée. Pour ce faire, une approche multi-échelle couplant résultats expérimentaux et numériques a été utilisée en comparant des échantillons de résine pure, de composites renforcés par des fibres de verre, de lin sèches ou humides. La présence d'eau dans les fibres naturelles accélère la cinétique de réticulation du système époxy-amine. A l'inverse, l'absence d'eau dans les fibres naturelles semble inhiber la réaction de réticulation amenant à une diminution de la réactivité de la résine polyépoxyde. Il a également été mis en évidence que la présence d'eau pendant la fabrication a un impact sur la cohérence et la qualité du réseau tridimensionnel final. En parallèle de ces résultats expérimentaux, une étude numérique à l'échelle atomique réalisée grâce à des simulations en dynamique moléculaire a permis d'obtenir de nouvelles clés de compréhension de l'influence des fibres naturelles sur la cinétique de réticulation d'une résine époxy-amine biosourcée. En effet au-delà de l'action chimique, les molécules d'eau ont une action purement physique sur la formation du réseau tridimensionnel.

The development of composites made of biobased matrices reinforced with natural fibres is a solution considered to meet environmental constraints of industry. However, the lack of knowledge on the interactions that occur during processing between natural fibers and the resin during crosslinking does not allow one to obtain stabilized manufacturing processes and makes large-scale industrialization more difficult. This study proposes to evaluate the influence of the presence of flax fibres on the crosslinking kinetics of a biobased epoxy-amine resin. For this purpose, a multi-scale approach coupling experimental and numerical results was used by comparing samples of pure resin, composites reinforced with glass fibers, dry flax fibers or wet flax fibres. The presence of water in natural fibers accelerates the crosslinking reaction of the epoxy-amine system. Conversely, the absence of water in natural fibers seems to inhibit the crosslinking reaction leading to a lower reactivity of the polyepoxy resin. It has also been shown that the presence of water during the manufacturing process has an impact on the consistency and quality on the final three-dimensional network. In parallel with these experimental results, a numerical study at the atomic scale was carried out using molecular dynamics simulations and revealed new ways in understanding the influence of natural fibres on the crosslinking kinetics of an epoxy resin. Indeed, beyond the chemical action, water molecules have a purely physical action on the formation of the three-dimensional network.