Nanocomposites à base de GeTe pour l'optimisation thermique et la récupération d'énergie en microélectronique : de la compréhension aux applications

GeTe-based nanocomposites for thermal optimisation and energy harvesting in microelectronics : from understanding to applications

• Auteur / Autrice : Roderic Cravero
• Direction : Stéphane Pailhès, Valentina Giordano, Olivier Bourgeois
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Materiaux
• Date : Soutenance le 13/11/2023
• Etablissement(s) : Lyon 1
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Matériaux de Lyon (Villeurbanne ; 1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut Lumière Matière
• Jury : Président / Présidente : Natalia Del Fatti
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Stéphane Pailhès, Valentina Giordano, Emmanuel Guilmeau, David Lacroix, Zahia Bougrioua
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Emmanuel Guilmeau, David Lacroix

Mots clés

Mots clés contrôlés

Couches minces

Phonons

Thermoélectricité

Matériaux hybrides

Mots clés libres

Phonons

GeTe

Nanocomposites

Couches minces

Thermoélectricité

Phonons

GeTe

Nanocomposites

Thin films

Thermoelectricity

Résumé

Le sujet de recherche porté par cette thèse vise à la compréhension du transport thermique dans les nanocomposites à base de tellurure de germanium (GeTe). Les enjeux ayant donné naissance à ce sujet sont divers : la gestion de la chaleur d'un point de vue technologique, est un défi important pour la durée de vie des objets électroniques mais a aussi un impact économique. D'autre part il y a un défi écologique : par la gestion thermique il est possible de diminuer la production parasite de chaleur ou alors de la recycler en énergie électrique. D'un point de vue fondamental, le travail effectué durant cette thèse a pour but de comprendre l'impact qu'a la nanostructuration, la nanocomposition, sur la propagation de la chaleur dans le matériau. Spécifiquement, nous avons étudié cela dans le GeTe et un nanocomposite fait de GeTe nanocristallin et carbone amorphe (GeTeC), d'intérêt pour des applications dans la microélectronique en tant que matériau pour les mémoires à changement de phase, et dans la thermoélectricité, deux domaines où la gestion de la chaleur a une importance primordiale. Afin de répondre aux questions posées, différentes techniques expérimentales ont été employées. La méthode 3ω a été utilisée afin de mesurer la conductivité thermique à des températures comprises entre 100K et 300K dans des couches minces de GeTe amorphe, cristallin et des nanocomposites composés de GeTe cristallin et de carbone amorphe. Ces mesures ont permis d'observer une diminution de la conductivité thermique dans le nanocomposite, cependant ces mesures seules ne permettaient pas de savoir si cette diminution était dûe à la taille des grains (réduit lorsqu'on passe du cristal au nanocomposite) ou alors à la phase de carbone amorphe. Pour démêler cela la mesure d'un nanoGeTe, composé de grains cristallins d'une taille proche de celle du nanocomposite est nécessaire. Une technique de thermoréflectance a été utilisée pour des mesures de conductivité thermique à des températures au dessus de l'ambiante grâce à laquelle des mesures de GeTe cristallin, nanocomposites et de nanoGeTe ont été réalisées. A l'aide des résultats de ces mesures il a été possible de conclure sur l'impact des grains et de la phase carbone dans les nanocomposites. Des mesures de spectroscopie Brillouin ont été effectuées sur le GeTe cristallin et un GeTeC nanocomposite afin d'extraire les constantes élastiques de ces matériaux et d'en déduire la vitesse du son longitudinale et transverse. Enfin des mesures du coefficient Seebeck et de résistivité ont été effectuées afin de calculer une figure de mérite thermoélectrique et évaluer si le nanocomposite pourrait faire un meilleur matériau thermoélectrique que le GeTe cristallin.

The aim of this thesis is to understand thermal transport in germanium telluride (GeTe) nanocomposites. The issues that gave rise to this subject are diverse: from a technological point of view, heat management is an important challenge for the lifespan of electronic objects, but also from an economic point of view. On the other hand, there's an ecological challenge: thermal management could reduce waste heat production or recycle it as electrical energy. Basically, the aim of this thesis is to understand the impact of nanostructuring and nanocomposition on heat propagation in materials. Specifically, our study has been carried out on GeTe and a composite made of nanocrystalline GeTe and amorphoud carbon (GeTeC), of interest for applications in microelectronics as a material for phase change memories, and in thermoelectricity, two fields for hich thermal management is critical. In order to answer the questions posed, various experimental techniques were employed. The 3 omega method was used to measure thermal conductivity at temperatures between 100K and 300K in amorphous and crystalline GeTe thin films and nanocomposites composed of crystalline GeTe and amorphous carbon. These measurements revealed a decrease in thermal conductivity in the nanocomposite, but it was not clear from the measurements alone whether this reduction was due to grain size (reduced when going from crystal to nanocomposite) or to the amorphous carbon phase. To disentangle the different factors, it is necessary to measure a nanoGeTe, composed of crystalline grains of a size close to that of the nanocomposite. Preparation of the nanoGeTe samples was not possible for 3 omega measurements. A thermoreflectance technique was therefore used for thermal conductivity measurements above ambient temperature, with which measurements of crystalline GeTe, nanocomposites and nanoGeTe were carried out. Using the results of these measurements, it was possible to conclude on the impact of grains and carbon phase in nanocomposites. Brillouin spectroscopy measurements were carried out on crystalline GeTe and a nanocomposite GeTeC to extract the elastic constants of these materials and deduce longitudinal and transverse sound velocities. Finally, Seebeck and resistivity measurements were carried out to calculate the thermoelectric figure of merit and see if the nanocomposite could make a better thermoelectric material than crystalline GeTe.