Systèmes de basse dimensionnalité en condition de pression extrême : environnement et stabilité

Low-dimensional systems under extreme pressure conditions : environment and stability

• Auteur / Autrice : Riccardo Galafassi
• Direction : Alfonso San Miguel, Alice Berthelot, Fabien Vialla
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 22/09/2023
• Etablissement(s) : Lyon 1
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale de Physique et Astrophysique de Lyon (1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut Lumière Matière
• Jury : Président / Présidente : Catherine Journet
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Alfonso San Miguel, Laurent Alvarez, Nedjma Bendiab, David Dunstan, Antonio Gomes De Souza Filho
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Laurent Alvarez, Nedjma Bendiab

Mots clés

Mots clés contrôlés

Matériaux -- Effets des hautes pressions

Spectroscopie Raman

Graphène

Nanotubes

Mots clés libres

Graphene

Nanotubes

Hautes pressions

Environment

Spectroscopie Raman

Graphene

Nanotubes

High pressure

Environment

Raman spectroscopy

Résumé

Les systèmes de basse dimensionnalité ont récemment ouvert des nombreuses perspectives pour le développement de nouvelles technologies en raison de leurs excellentes propriétés mécaniques, électriques et optiques. De plus, leur basse dimensionnalité les couple intrinsèquement au milieu qui les environne, qui peut ainsi être utilisé pour modifier leurs propriétés. Dans le présent travail, nous avons étudié le rôle de la pression en tant que variable thermodynamique pour augmenter l'interaction entre un échantillon et son environnement. Nous nous sommes principalement concentrés sur le graphène et ses empilements, ainsi que sur les nanotubes de carbone. Plusieurs développements instrumentaux ont été nécessaires pour ces études qui ont permis d'améliorer un système de transfert pour les matériaux 2D, de développer un système de cartographie spectroscopique et de perfectionner un système pour l'application de hautes pressions utilisant des enclumes en saphir. Grâce à ces outils, nous avons étudié, dans une première partie de ce travail, de nouvelles voies pour détecter et caractériser l'écrasement des nanotubes de carbone à haute pression. Nous avons utilisé la bande D Raman des nanotubes de carbone comme une nouvelle signature spectroscopique de leur effondrement vers une forme aplatie, ce qui nous a permis de détecter leurs changements de géométrie pour différents environnements. De plus, nous nous sommes concentrés sur l'étude des tubes individualisés et avons suivi l'évolution d'un nanotube de 1,68 nm de diamètre, en caractérisant les signatures de son écrasement par ses propriétés optiques et vibrationnelles. Dans une deuxième partie du travail, nous nous sommes concentrés sur l'étude du graphène et du graphène multicouche en examinant le rôle de l'environnement des systèmes bidimensionnels dans les expériences à haute pression. L'interaction avec le substrat sous-jacent a été étudiée en fabriquant des structures pour suspendre des systèmes bidimensionnels adaptées à la haute pression. Nous avons constaté une excellente transmission des contraintes mécaniques et des porteurs de charge entre les régions supportées et suspendues de l'échantillon dans le graphène bicouche. En utilisant des graphites minces, nos résultats montrent que la réponse à la pression de l'échantillon est affectée par la géométrie de la suspension et par une meilleure interaction chimique avec l'environnement dans la région suspendue. De plus, nous avons étudié les effets de l'eau sur la transition à haute pression du graphène bicouche en diamondène en créant une hétérostructure graphène/hBN ainsi qu'en interchangeant différents substrats. Nous avons découvert que, outre l'interaction chimique avec l'eau, la contrainte biaxiale induite par le substrat sur l'échantillon est un paramètre d'ajustement essentiel pour la transition, ouvrant ainsi des opportunités pour de nouvelles méthodes de fabrication du diamondène à haute pression.

The extraordinary properties of low dimensional systems opened up opportunities for the development of novel technologies due to their excellent mechanical, electrical and optical properties. Moreover, their low-dimensional nature intrinsically connects them to the surrounding environment which can be used to tune their properties. In the present work we investigated the role of pressure as a thermodynamic tuning variable for enhancing sample-environment interaction. We focussed principally on graphene and its stacking, and carbon nanotubes. Several instrumental developments have been necessary for those studies which resulted in the improvement of a transfer system for 2D materials, in the development of a spectroscopic mapping system and an upgraded system for high pressure application using sapphire anvils. Using those technologies we studied, in an initial part of this work, new pathways to detect and characterize the collapse of carbon nanotubes at high pressure. We used the Raman D-band of carbon nanotubes as a novel spectroscopic signature of their collapse to a flattened shape, allowing us to detect their geometrical changes when surrounded by different environments. Furthermore, we focussed on the study of individualized tubes and follow the evolution of an individualized 1.68 nm diameter tube, characterizing the signatures of its collapse by its optical and vibrational properties. In a second part of the work we focussed on the study of graphene and few-layer graphene by investigating the role of the environment surrounding two-dimensional systems in high pressure experiments. The interaction with the underlying substrate was thoroughly explored by fabricating suspending structures for two-dimensional systems adapted for high pressure. We found excellent mechanical strain and charge carrier transmission between the supported and suspended regions of the sample in bilayer graphene. Using thin graphites our results show that the pressure response of the sample is affected by the geometry of the suspension and an improved chemical interaction with the environment in the suspended region. Additionally, we studied the effects of water on the high pressure transition of few-layer graphene to diamondene by creating a heterostructure graphene/hBN as well as by interchanging different substrates. We found that, together with the chemical interaction with water, the biaxial strain induced by the substrate on the sample is an essential tuning parameter for the transition, opening up opportunities for novel ways of fabricating diamondene at high pressure.