Régression de données fonctionnelles avec prédiction et interprétabilité : inférence de propriétés en chimiométrie avec des moindres carrés partiels sparse (PLS)

Functional data regression with prediction and interpretability : property inference in chemometrics with sparse Partial Least Squares (PLS)

• Auteur / Autrice : Louna Alsouki
• Direction : Clément Marteau, Rami El Haddad, Laurent Duval
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Mathématiques
• Date : Soutenance le 15/06/2023
• Etablissement(s) : Lyon 1 en cotutelle avec Université Saint-Joseph (Beyrouth)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale en Informatique et Mathématiques de Lyon (2009-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut Camille Jordan (Rhône ; 2005-....)
• Jury : Président / Présidente : Sophie Lambert-Lacroix
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Rasmus Bro, Hervé Cardot, Caroline Chaux, Gabriela Ciuperca
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Sophie Lambert-Lacroix, Rasmus Bro

Mots clés

Mots clés contrôlés

Chimie analytique

Apprentissage automatique

Chimiométrie

Analyse de régression

Mots clés libres

Régression moindre carrées

Lasso

Ridge

Régression

Parcimonie

Norme duale

Chimiométrie

Machine learning

Partial least squares

Lasso

Ridge

Regression

Sparsity

Dual norm

Chemometrics

Machine learning

Résumé

La chimie analytique joue un rôle crucial dans divers domaines car elle couvre l'identification, la quantification et la caractérisation des substances chimiques. Elle est essentielle pour comprendre la composition et le comportement de la matière et pour développer de nouveaux matériaux et de nouvelles technologies. Il peut s'agir notamment du pétrole, partie intégrante de la vie moderne, utilisé comme source d'énergie et matière première pour toute une série de produits. Il s'agit d'un ensemble d'hydrocarbures qui doivent être raffinés à l'aide de technologies efficaces pour produire des produits plus légers et réduire les impuretés. Leurs propriétés physicochimiques sont essentielles pour les processus de raffinage, de transport et de stockage et peuvent influencer la qualité des produits dérivés. Cependant, leur extraction est coûteuse et nécessite de nombreuses ressources. La spectroscopie est une méthode d'analyse rapide largement utilisée qui exploite les propriétés physico-chimiques des produits, en utilisant un profil de signal représenté par des données fonctionnelles. Toutefois, la précision de la spectroscopie peut être moindre et les résultats peuvent ne pas être aussi complets que ceux des méthodes normalisées. Les techniques de chimiométrie permettent de créer un modèle prédictif pour chaque propriété à l'aide de spectres d'analyse rapide. Elles permettent d'atteindre deux objectifs principaux : prédire les propriétés physico-chimiques de nouveaux mélanges à partir de mélanges de référence et fournir des informations supplémentaires sur les parties les plus liées du signal. Les techniques d'étalonnage multivarié établissent une relation mathématique entre les données fonctionnelles obtenues à partir des mesures physico-chimiques X et les propriétés macroscopiques numériques traditionnelles y. La régression linéaire est utilisée pour établir la relation entre les deux. X étant hautement dimensionnel, la régression classique par MCO n'est pas applicable et des techniques de réduction sont utilisées. Un compromis entre précision et simplification est donc nécessaire pour traiter les problèmes de données à haute dimension. Cette thèse utilise des données réelles pour prédire la densité des coupes pétrolières à l'aide de spectres infrarouges. Ces données ont été fournies par IFPEN et rendues publiques pour une étude scientifique plus approfondie. Ce manuscrit inclut également des données simulées générées à l'aide de mélanges gaussiens et de relations linéaires parcimonieuses afin de tester les hypothèses et d'évaluer la précision et l'interprétabilité des prédictions. Une procédure d'évaluation a été établie, comprenant un algorithme de calibration-validation appelé CalValXy, qui sélectionne les observations e calibration en utilisant à la fois les informations X et Y. Des métriques ont été utilisées pour évaluer la similarité entre les observations et les données de calibration. Des métriques ont été utilisées pour évaluer la similarité de la calibration avec les données globales et la précision des prédictions. La thèse se concentre également sur l'interprétabilité des résultats en détectant des informations à l'aide d'indicateurs de parcimonie, qui se réfèrent à la présence d'un nombre relativement faible de coefficients non nuls dans le modèle. Les techniques de réduction des dimensions dans l'analyse des données comprennent la projection (comme PLS) et les méthodes pénalisées (comme lasso). Une nouvelle approche appelée Dual sparse Partial Least Squares a été développée, qui combine les avantages des deux techniques pour améliorer l'interprétabilité et la précision des modèles de prédiction. La méthode utilise une norme duale de pénalités sélectionnées et nos études en suggèrent quatre. Un test comparatif a montré que l'approche fournissait une meilleure interprétation avec une prédiction précise. Cette méthode a également été mise en œuvre dans un package R appelé dual.spls.

Analytical chemistry plays a crucial role in various fields as it it covers identification, quan- tification, and characterization of chemical substances. It is essential for understanding the composition and behavior of matter and for developing new materials and technologies. It han- dles specially complex mixtures notably oil, an integral part of modern life, used as a source of energy and raw material for a range of products. It is a collection of hydrocarbons, must be refined using efficient technologies to produce lighter products and reduce impurities. Their physicochemical properties are essential for refining, transportation, and storage processes and can influence the quality of the deriving products. However, extracting them are pricy and resource-intensive. Spectroscopy is a widely used rapid analysis method that exploits the phys- ical properties of products, using a signal profile represented by functional data. However, the accuracy of spectroscopy may be lower, and results may not be as comprehensive as standardized methods. Chemometrics techniques can create a predictive model for each property using rapid analysis spectra. It achieves two main objectives: predicting physico-chemical properties of new mixtures from reference mixtures and providing additional insights into the most related parts of the signal. Multivariate calibration techniques establishes a mathematical relationship between functional data obtained from physico-chemical measurements X and traditional numerical macroscopic properties y. Linear regression is used to establish the relationship between the two. As X is high dimensional, classical OLS regression is inapplicable and reduction techniques are used. A trade-off between accuracy and simplification is thus necessary to handle high-dimensional data problems. This thesis uses real data to predict the density of oil cuts using infrared spectra. It was provided by IFPEN and made public for further scientific study. This manuscript also includes simulated data generated using Gaussian mixtures and sparse linear relationships to test hypotheses and assess the accuracy and interpretability of predictions. An evaluation procedure was established, including new calibration-validation algorithm called CalValXy, which selects calibration observations using both X and y information. Metrics were used to evaluate the similarity of the calibration to the overall data and the prediction accuracy. The thesis also focuses on the interpretability of the results by detecting information using parsimony indicators, which refers to the presence of a relatively small number of non-zero coefficients in the model. Dimension reduction techniques in data analysis includes projection (like PLS) and penalized (like lasso) methods. A new approach called Dual sparse Partial Least Squares was developed, which combines the advantages of both techniques for improved interpretability and accuracy in prediction models. The method uses a dual norm of selected penalties and our studies suggest four types of norms. A comparative benchmark test showed that the approach provided better interpretation of the trained prediction model with accurate prediction. It was also implemented in an R package called dual.spls, which also includes real data, a data simulation algorithm, a calibration and validation method, and evaluation tools.