Nouveaux films minces scintillants ultra-denses et solutions alternatives pixélisées pour l'imagerie synchrotron par rayon X

Novel ultra-dense thin film and alternative micro-structured scintillators for synchrotron X-ray imaging

• Auteur / Autrice : Laura Wollesen
• Direction : Christophe Dujardin, Paul-Antoine Douissard
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 23/05/2023
• Etablissement(s) : Lyon 1
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale de Physique et Astrophysique de Lyon (Lyon ; 1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut Lumière Matière
• Jury : Président / Présidente : Anne Pillonnet
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Patrice Camy, Audrey Potdevin-Caumond, Alexandra Peña Revellez
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Patrice Camy, Audrey Potdevin-Caumond

Mots clés

Mots clés contrôlés

Microstructure (physique)

Rayons X

Scintillateurs

Innovation

Couches minces

Mots clés libres

Scintillateurs

Imagerie à rayons X à haute résolution

Epitaxie en phase liquide

Films minces à haute densité

Matériaux microstructurés

Scintillators

High-Resolution X-Ray imaging

Liquid Phase Epitaxy

High-Density thin films

Micro-Structured materials

Résumé

Deux approches ont été employées pour développer des scintillateurs couche mince à haut pouvoir d’arrêt. Ceux-ci sont utilisés pour l'imagerie à rayons X à haute résolution spatiale dans les synchrotrons. •    La première approche a consisté à faire croître par Epitaxie en Phase Liquide (EPL) des films monocristallins (SCF) à densité et nombre atomique effectif (Z) élevés. L'objectif est ainsi d'atteindre une résolution spatiale élevée, tout en maximisant l'efficacité d'absorption au rayons X des films. Avant de mettre au point les procédures d'épitaxie en phase liquide, les composés potentiels ont été étudiés à l'aide d'un outil de simulation Monte Carlo (Geant4), combiné à des calculs analytiques, afin d'évaluer leur résolution spatiale intrinsèque ainsi que leur efficacité d’absorption aux rayons X. A la suite de cette étude, différentes couches épitaxiées basées sur les hafnates ont été mises au point sur des substrats de ZrO2 :Y. Plus particulièrement, le Lu2Hf2O7 a été développé avec succès. Les structures atomiques des films se sont confirmées comme étant iso-structurelles par rapport au substrat et présentant un faible désaccord paramétrique cristallin. Il a été constaté que divers éléments pouvaient entrer facilement dans la structure, révélant ainsi une flexibilité surprenante du système hafnate pour la croissance LPE. Par ailleurs les films de Lu2Hf2O7 dopés à l'europium présentent une luminescence caractéristique de l’ion Eu3+. Le substrat de ZrO2 :Y quant à lui présente une émission de faible intensité, du fait de la présence de défauts de vacances en oxygène. Les films ont un rendement lumineux plutôt faible mais offrent une bonne réponse spatiale, validée par les mesures de Fonction de Transfert de Modulation (MTF) ainsi que par des radiographies et tomographies rayon X réalisées sur ces échantillons.•      La deuxième approche a consisté à faire croître des scintillateurs SCF de manière micro-structurée par EPL. L'objectif est ainsi de pouvoir augmenter le pouvoir d’arrêt des scintillateurs tout en conservant une bonne résolution spatiale. Dans un premier temps des substrats de GGG et de LYSO :Ce ont subis un traitement laser ultra-rapide (ps), permettant de modifier la surface de ces substrats, et ce afin de réduire le taux de croissance LPE dans les zones ainsi altérées. Ensuite, la croissance de scintillateurs LSO :Tb et GGG :Eu a été réalisée sur ces substrats respectifs de LYSO :Ce et GGG, mettant en évidence la croissance de ‘’piliers’’, résultant en une surface micro-structurée. La morphologie des ‘’piliers’’ varie en fonction du composé et de l'orientation du substrat. Les structures atomiques et les propriétés luminescentes sont comparables à celles de leurs homologues SCF non micro- structurés. Une preuve de concept a ainsi été démontrée.

The development of scintillators with high stopping power for high spatial resolution X-ray imaging at synchrotrons has been performed by employing two approaches. The first approach was to grow thin Single Crystalline Films (SCFs) of high density and effective Z number by Liquid Phase Epitaxy (LPE). This is to reach ultimate high spatial resolution while maximizing the absorption efficiency of the films. Before attempting to develop the LPE procedures, the compounds were investigated with a Geant4, Monte Carlo simulation tool combined with subsequent analytical calculations to evaluate their scintillating spatial response. Ultimate high-density compound, Lu2Hf2O7, and other hafnates have in this framework been successfully grown on ZrO2:Y substrates. The atomic structures of the films were confirmed to be iso-structural with the substrate and have a low lattice mismatch. It was experienced that various elements could enter the structure, and a surprising flexibility of the hafnate system for LPE growth is thereby realized. The grown films of Lu2Hf2O7 doped with Europium are discovered to scintillate. However, the substrate itself displays low-intensity emission. The films have a rather low light output but deliver a good spatial response validated by MTFs as well as when performing radiography and tomography. The second approach was to grow state-of-the-art SCF scintillators in a micro-structured manner by LPE. The aim is to increase the stopping power by having tall pillars containing light and maintaining a good spatial response. LSO:Tb and GGG:Eu, were grown micro-structured onto laser-treated LYSO:Ce and GGG substrates, respectively. The morphology of the pillars varies depending on the compound and the substrate orientation. The atomic structures and luminescent properties are comparable to their normal SCF counterparts. Thereby a proof of concept has been demonstrated.