Conductivité thermique du matériau combustible nucléaire (U,Pu)O₂ : prise en compte de la température, de la composition élémentaire chimique, de la microstructure et du taux de combustion en réacteur

Thermal conductivity of mixed oxide fuel (MOX) : effect of temperature, elementary chemical composition, microstructure and burn-up in reactor

• Auteur / Autrice : Plamen Bonev
• Direction : Benjamin Remy
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Énergie et mécanique
• Date : Soutenance le 20/12/2023
• Etablissement(s) : Université de Lorraine
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale SIMPPé - Sciences et ingénierie des molécules, des produits, des procédés, et de l'énergie (Lorraine ; 2018-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Energies et Mécanique Théorique et Appliquée
• Jury : Président / Présidente : Jean-Luc Battaglia
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Benjamin Remy, Marat Khafizov, Philippe Le Masson, Andrea Quaini, Fabien Bruneval, Dragos Staïcu
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Marat Khafizov, Philippe Le Masson

Mots clés

Mots clés contrôlés

Hautes températures

Problèmes inverses

Modèles mathématiques

Conductivité thermique

MOX (combustibles nucléaires)

Mots clés libres

Conductivité

Thermique

MOX

Modélisation

Méthodes inverses

Hautes températures

Conductivity

Thermal

MOX

Modeling

Inverse methods

High temperatures

Résumé

Le combustible à oxyde mixte (MOX) est le combustible nucléaire utilisé dans les réacteurs de quatrième génération, également appelés réacteurs à neutrons rapides (RNR). Ces réacteurs fonctionnent à des températures très élevées (entre 1500 et 2500 K). La conductivité thermique est donc une propriété essentielle pour la sécurité des réacteurs. Dans les conditions de fonctionnement des RNRs, le MOX est non seulement soumis à des températures élevées, mais aussi à des modifications locales de la composition élémentaire chimique et de la microstructure, qui peuvent avoir un impact important sur la conductivité thermique. L'effet de la teneur en plutonium est particulièrement intéressant pour les applications en RNR, non seulement en raison de ses changements locaux pendant l'irradiation, mais aussi parce que les réacteurs à neutrons rapides peuvent être utilisés pour recycler le plutonium. Les modèles de conductivité thermique devraient donc être prédictifs dans une large gamme de teneurs en plutonium. La plupart des approches de modélisation sont semi-empiriques dans leur description de la conductivité thermique en fonction de la température, et sont purement empiriques en termes de dépendance à la teneur en plutonium et en oxygène. Ces approches sont donc limitées par le nombre de données expérimentales disponibles, en particulier pour les températures élevées (supérieures à 2000 K) et les teneurs élevées en plutonium (supérieures à 30 at. %). L'extrapolation de ces modèles au-delà de leur domaine de validité expérimentale peut donc conduire à des incertitudes de modélisation élevées. Pour répondre à ce problème, nous proposons dans ce travail un modèle construit sur des fondements physiques. Ce modèle est basé sur une évaluation théorique de la contribution à la conductivité thermique de chacune des trois (quasi)particules responsables du transport de chaleur dans les combustibles oxydes: les phonons, les polarons et les photons. Les effets de la température, de la teneur en plutonium et en oxygène sur la conductivité thermique sont donc clairement identifiés. Des effets corrélés entre la teneur en plutonium et en oxygène ont notamment été observés, ce qui n'apparaît pas dans les approches empiriques. Ce travail a également permis d'améliorer la compréhension des effets induits par l'irradiation en RNR sur la conductivité thermique. Le modèle proposé dans ce travail a été comparé aux données expérimentales les plus récentes sur la conductivité thermique des combustibles MOX, comptant un total de 6619 points expérimentaux, provenant de différentes institutions: CEA, projets européens, AIEA, OCDE. Les données expérimentales ont confirmé l'effet de la teneur en plutonium, prédit dans ce travail, et ont en particulier fourni une preuve expérimentale des effets corrélés de la teneur en plutonium et en oxygène. Le modèle a été implémenté dans le code de performance GERMINAL, de la plateforme logicielle PLEAIDES, afin de simuler le comportement du combustible pendant l'expérience d'irradiation INTA-2. La température de combustible calculée a été comparée aux mesures de thermocouple et a montré une bonne cohérence, soulignant l'utilisation adéquate de ce modèle dans les codes de performance.

Mixed oxide fuel (MOX) is the nuclear fuel, used in fourth generation reactors, also called fast neutron reactors (FNR). Those reactors operate at very high temperatures (between 1500 and 2500 K). Thermal conductivity is therefore an essential material property to reactor safety. In fast reactor operating conditions, MOX is not only subject to high temperatures, but also to local changes in chemical composition and microstructure, which can have great impact on thermal conductivity. The effect of plutonium content is of particular interest for FNR applications, not only due to its local changes during irradiation, but also because fast reactors can be used to recycle plutonium. Thermal conductivity models should therefore be predictive in a wide range of plutonium contents. Most modeling approaches are semi-empirical in their temperature-dependency description of thermal conductivity, and are purely empirical in terms of plutonium and oxygen content-dependency. Those approaches are therefore limited by the number of available experimental data, especially concerning high temperatures (above 2000 K) and high plutonium contents (above 30 at. % ). The extrapolation of those models beyond their experimental range of validity can therefore lead to high modeling uncertainties. To address this problem, we propose in this work a model built on physical foundations. This model is based on a theoretical assessment of the contribution to thermal conductivity of each of the three (quasi)particles responsible for heat transport in oxide fuels: phonons, polarons and photons. The effect of temperature, plutonium and oxygen content on thermal conductivity is therefore clearly identified. Plutonium-oxygen content correlated effects were in particular observed, which do not appear in empirical approaches. This work also allowed to improve the understanding of irradiation-induced effects on thermal conductivity in FNR irradiation conditions. The model, proposed in this work was compared to the most up-to-date experimental data on thermal conductivity of MOX fuels, counting a total of 6619 experimental points, originated from different institutions: CEA, European projects, IAEA, OECD. Experimental data confirmed the effect of plutonium content, predicted in this work and in particular provided an experimental evidence for the plutonium-oxygen content correlated effects. The model was implemented into the CEA fuel performance code GERMINAL, from the simulation software platform PLEAIDES, to simulate the fuel behavior during the INTA-2 irradiation experiment. The predicted fuel temperature was compared to thermocouple measurements and showed good consistency, highlighting the adequate use of our model in fuel performance codes.